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Pd/SiC催化苯甲醛加氢反应性能
1
作者 吉晓云 焦志锋 +2 位作者 赵吉晓 李佳航 郭向云 《精细化工》 北大核心 2025年第3期594-602,共9页
以高比表面积(约30 m^(2)/g)SiC为载体,采用液相还原法制备了负载型催化剂Pd/SiC。通过TEM、XRD、XPS对其进行了表征。考察了Pd理论负载量(简称Pd负载量)、载体类型、反应溶剂和反应H_(2)压力对其催化苯甲醛加氢合成苯甲醇反应的影响。... 以高比表面积(约30 m^(2)/g)SiC为载体,采用液相还原法制备了负载型催化剂Pd/SiC。通过TEM、XRD、XPS对其进行了表征。考察了Pd理论负载量(简称Pd负载量)、载体类型、反应溶剂和反应H_(2)压力对其催化苯甲醛加氢合成苯甲醇反应的影响。采用原位漫反射红外光谱仪探究了反应机理,并考察了催化剂的循环稳定性。结果表明,Pd负载量(质量分数)1%的Pd_(1)/SiC的催化活性优于相同Pd负载量的不同载体催化剂Pd_(1)/SiO_(2)、Pd_(1)/Al_(2)O_(3)和Pd_(1)/TiO_(2)的催化性能,在以无水乙醇为溶剂、反应温度60℃、反应H_(2)压力0.5 MPa的条件下,30 mg的Pd_(1)/SiC催化1 mmol苯甲醛加氢反应30 min时,苯甲醛转化率为100.0%,苯甲醇选择性>99.0%。Pd/SiC催化苯甲醛加氢生成苯甲醇的反应机理可能为:金属Pd解离H_(2),SiC表面吸附并活化苯甲醛分子,活性氢在Pd表面形成后溢流到SiC表面与活化了的苯甲醛发生反应,形成苯甲醇。Pd_(1)/SiC循环使用5次后,苯甲醛转化率为93.0%;Pd_(1)/SiC中Pd纳米颗粒在SiC表面分散较好,平均粒径为4.8 nm,载体SiC和Pd之间明显存在电子转移。 展开更多
关键词 Pd/SiC 苯甲醛加氢 负载型SiC基催化剂 催化加氢 氢溢流
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Cu/SiO_(2)复合材料体系的构建及其高效催化醇类脱氢性能研究
2
作者 李正萍 史明豪 +1 位作者 李楠 马江权 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期191-197,共7页
铜基催化剂对环己醇的非氧化脱氢具有较高的选择性,但转化率仍然不足,且铜基催化剂的稳定性因铜烧结而需要提高。通过湿化学法制备了Cu/SiO_(2)纳米颗粒,并对催化剂进行了XRD、SEM、TEM、FT-IR、BET、XPS和UV-Vis表征。结果表明,在280℃... 铜基催化剂对环己醇的非氧化脱氢具有较高的选择性,但转化率仍然不足,且铜基催化剂的稳定性因铜烧结而需要提高。通过湿化学法制备了Cu/SiO_(2)纳米颗粒,并对催化剂进行了XRD、SEM、TEM、FT-IR、BET、XPS和UV-Vis表征。结果表明,在280℃和WHSV为11.62 h^(-1)的条件下,该催化剂对环己醇脱氢制环己酮的选择性接近100%,摩尔转化率为81%。此外,该催化剂对苯甲醇脱氢制苯甲醛也有良好的性能,在260℃、WHSV为12.48 h^(-1)时,苯甲醇的摩尔转化率为75%,苯甲醛的收率为61%;该条件下,催化剂的活性在48 h内保持稳定。 展开更多
关键词 环己醇脱氢 苯甲醇脱氢 铜催化剂 固定床反应器
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介孔氮化碳材料合成的研究进展 被引量：22
3
作者 王悦 蒋权 +2 位作者 尚介坤 许杰 李永昕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第8期1913-1928,共16页
石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种新型的无金属材料,因其具有众多特殊的理化性质,在多相催化、光催化、燃料电池和气体储存等领域显示出了潜在的应用前景。与直接热聚合法制得的块状g-C_3N_4相比,介孔gC3N4拥有高比表面和丰富的介孔孔道,... 石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种新型的无金属材料,因其具有众多特殊的理化性质,在多相催化、光催化、燃料电池和气体储存等领域显示出了潜在的应用前景。与直接热聚合法制得的块状g-C_3N_4相比,介孔gC3N4拥有高比表面和丰富的介孔孔道,能暴露更多的表面活性位,继而提升其在催化反应等应用方面的性能。热聚合法是合成g-C_3N_4的最为便利的方法。其中,热聚合法合成介孔g-C_3N_4的工艺分为硬模板法、软模板法和无模板法。本文对近十年来国内外这三种合成工艺的研究进展进行了综述。特别是针对硬模板法,从前驱体合成机理、产品理化性质等多角度评述了硬模板法合成介孔g-C_3N_4的关键问题。此外,针对新型的软模板法和无模板法进行了介绍,并与硬模板法进行了细致的对比和讨论。最后,对介孔g-C_3N_4合成工艺的未来发展趋势进行了展望。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 介孔材料 纳米浇铸法 硬模板法 软模板法
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氨水改性氧化石墨烯高效催化Knoevenagel缩合反应 被引量：5
4
作者 薛冰 刘香梅 +2 位作者 柳娜 朱家贵 李永昕 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第9期1529-1534,1541,共7页
通过浸渍法制备了氨水改性氧化石墨烯，考察了其在苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应中的催化性能。通过X射线粉末衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、NH3程序升温脱附（NH3-TPD）、元素分析等对催化剂进... 通过浸渍法制备了氨水改性氧化石墨烯，考察了其在苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应中的催化性能。通过X射线粉末衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、NH3程序升温脱附（NH3-TPD）、元素分析等对催化剂进行了表征，考察了工艺条件对其催化剂性能的影响。结果表明：氨水改性氧化石墨烯可以有效地将NH＋4固载于氧化石墨烯表面；氧化石墨烯经氨水改性后在苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应中表现出良好的催化性能，随着改性实验中氨水质量分数的增加，催化剂的活性不断增加。以质量分数5％的氨水为改性剂制备的催化剂（AW-GO-5％）在60℃、4h下催化苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应，苯甲醛的转化率高达93．6％，产物苄亚基丙二腈的选择性为94．8％，该催化剂重复使用4次后催化活性仍较高。 展开更多
关键词 氧化石墨烯 氨水 改性 羧酸铵 KNOEVENAGEL缩合 催化技术
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硼酸改性MCM-22分子筛催化甲苯烷基化合成对二甲苯 被引量：5
5
作者 薛冰 吴浩 +2 位作者 文琳智 柳娜 李永昕 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第6期2177-2182,共6页
以硼酸为前体、低碳脂肪醇为溶剂,通过浸渍法制备了一系列硼酸改性MCM-22微孔分子筛择形催化剂,在连续流动固定床反应器上考察了甲苯与碳酸二甲酯烷基化合成对二甲苯的择形催化性能。通过XRD、FTIR、N_2吸附脱附、NH_3-TPD、吡啶吸附FTI... 以硼酸为前体、低碳脂肪醇为溶剂,通过浸渍法制备了一系列硼酸改性MCM-22微孔分子筛择形催化剂,在连续流动固定床反应器上考察了甲苯与碳酸二甲酯烷基化合成对二甲苯的择形催化性能。通过XRD、FTIR、N_2吸附脱附、NH_3-TPD、吡啶吸附FTIR等手段对催化剂进行表征,并通过异丙苯和1,3,5-三异丙苯的裂解反应考察了硼酸改性对MCM-22微孔分子筛催化剂的内、外表面酸性质的影响。实验结果表明:以硼酸为前体、正丙醇为溶剂制备的硼改性MCM-22催化剂在甲苯与碳酸二甲酯烷基化合成对二甲苯过程中不仅表现出优异的择形性能,而且还保持了较高的催化活性。这可能是由于在浸渍过程中,硼酸与正丙醇反应生成分子尺寸较大的有机硼酸酯,从而实现了在覆盖分子筛外表面酸性位的同时不影响其孔内酸性质。 展开更多
关键词 催化 固定床 对二甲苯 硼酸 脂肪醇 沸石 MCM-22
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KF改性MgAl水滑石催化酯交换合成碳酸乙烯酯 被引量：7
6
作者 王军 赵妍 +3 位作者 邹欣 柳娜 许杰 薛冰 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第7期2670-2676,共7页
通过简单的共沉淀法制备了MgAl水滑石(Mg3Al1-LDH)。随后通过超声法成功合成了KF负载的Mg3Al1-LDH(KF/Mg3Al1-LDH)前体,并在450℃下煅烧5h,得到一系列KF/Mg3Al1-LDO催化剂。使用X射线衍射、热重、红外光谱、N2-吸脱附、CO2-程序升温脱... 通过简单的共沉淀法制备了MgAl水滑石(Mg3Al1-LDH)。随后通过超声法成功合成了KF负载的Mg3Al1-LDH(KF/Mg3Al1-LDH)前体,并在450℃下煅烧5h,得到一系列KF/Mg3Al1-LDO催化剂。使用X射线衍射、热重、红外光谱、N2-吸脱附、CO2-程序升温脱附对所制备的催化剂进行表征。表征结果显示样品具有典型的水滑石结构、较好的热稳定性和较高的碱强度。以KF-Mg3Al1-LDO作为催化剂用于碳酸二甲酯(DMC)和乙二醇(EG)酯交换合成碳酸乙烯酯(EC)的反应中,考察了反应工艺条件对催化性能的影响。KF/Mg3Al1-LDO催化剂表现出良好的催化性能。在酯醇摩尔比为1∶1、催化剂用量占DMC质量2%、反应温度为100℃、反应时间为4h的条件下,EC收率达到最高(54%)。催化剂可循环使用5次以上而催化活性没有显著下降。 展开更多
关键词 共沉淀法 水滑石 氟化钾(KF) 酯交换 碳酸乙烯酯
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Mo/P-SiO_2催化合成丙酮酸乙酯的研究 被引量：2
7
作者 冷一欣 单凯 +2 位作者 韶晖 黄春香 袁野 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第1期76-79,共4页
用浸渍法制备Mo/P-Si O2固体酸催化剂,用X射线衍射、红外光谱、NH3程序升温脱附等方法对催化剂进行表征。结果表明,催化剂具有较好的稳定性和酸性,活性组分能较好的分布于载体Si O2上。在催化合成丙酮酸乙酯的反应中具有较高的活性。当n... 用浸渍法制备Mo/P-Si O2固体酸催化剂,用X射线衍射、红外光谱、NH3程序升温脱附等方法对催化剂进行表征。结果表明,催化剂具有较好的稳定性和酸性,活性组分能较好的分布于载体Si O2上。在催化合成丙酮酸乙酯的反应中具有较高的活性。当n(Mo)∶n(P)=2∶1,焙烧温度为450℃时,催化剂活性较好。当反应温度为25℃,反应时间为4 h,催化剂的质量分数为3.6%时,丙酮酸乙酯收率达72%。 展开更多
关键词 固体酸催化剂 浸渍法 催化氧化 丙酮酸乙酯
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ZnO@CeO_(2)中空微球光催化剂的合成 被引量：4
8
作者 陈亮 董如林 +1 位作者 陈智栋 金长春 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第10期226-229,共4页
采用两步法合成了具有中空特征的ZnO@CeO_(2)微球光催化剂。首先,以二水合乙酸锌、六亚甲基四胺、二水合柠檬酸三钠为原料,采用水热法和煅烧处理合成了纳米晶ZnO中空微球。然后以六水合硝酸铈为铈源,通过化学浴沉积和煅烧处理在ZnO晶粒... 采用两步法合成了具有中空特征的ZnO@CeO_(2)微球光催化剂。首先,以二水合乙酸锌、六亚甲基四胺、二水合柠檬酸三钠为原料,采用水热法和煅烧处理合成了纳米晶ZnO中空微球。然后以六水合硝酸铈为铈源,通过化学浴沉积和煅烧处理在ZnO晶粒表面修饰了纳米尺寸的CeO_(2)。使用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)及透射电镜(TEM)分析方法对合成的CeO_(2)修饰的纳米晶中空ZnO微球进行了表征。结果表明:ZnO@CeO_(2)复合光催化剂的光催化活性与CeO_(2)复合量有关。当CeO_(2)复合的摩尔分数为1.5%时,复合光催化剂对亚甲基蓝表现了最佳的光催化降解效率。与纯ZnO相比,复合光催化剂在光照时间60min内对亚甲基蓝的降解效率提高了19.5%。经CeO_(2)修饰后ZnO催化剂活性的增强主要归因于复合形成的异质结对光生电子-空穴对复合的抑制作用。 展开更多
关键词 氧化锌 氧化铈 异质结 光催化
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β-CD/Al2O3/ATP复合材料对乙腈/正丙醇的吸附分离性能的影响 被引量：2
9
作者 王俊 韶晖 +2 位作者 解丹燕 冷一欣 黄春香 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第9期3407-3413,共7页
以β-CD/Al_2O_3/ATP复合材料为吸附剂,对乙腈和正丙醇体系进行静态和动态吸附实验,考察吸附条件对吸附分离性能的影响。实验结果显示,β-CD/Al_2O_3/ATP对体系具有较好的吸附效果。吸附时间的延长、吸附温度的降低和振荡速率的增大均... 以β-CD/Al_2O_3/ATP复合材料为吸附剂,对乙腈和正丙醇体系进行静态和动态吸附实验,考察吸附条件对吸附分离性能的影响。实验结果显示,β-CD/Al_2O_3/ATP对体系具有较好的吸附效果。吸附时间的延长、吸附温度的降低和振荡速率的增大均使得静态饱和吸附量增大。利用Langmuir方程拟合吸附数据,呈现良好的线性关系。伪二级动力学方程较好地描述了乙腈和正丙醇在复合材料上的吸附动力学过程。动态吸附实验结果表明,适当地减小流速和增加柱高,有利于提高吸附分离效果。当流速为0.05L/min,柱高为10cm,β-CD/Al_2O_3/ATP复合材料对乙腈和正丙醇的饱和吸附量分别为182.6mg/g和69.76mg/g,乙腈的选择性达到0.73。 展开更多
关键词 Β-CD 凹凸棒土 乙腈 正丙醇 吸附分离
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SO_4^(2-)/ZrO_2-MgO固体酸催化剂的合成及其催化合成醋酸丙酸纤维素 被引量：1
10
作者 冷一欣 张云 +2 位作者 黄春香 刘晓成 武玉真 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期524-528,574,共6页
用浸渍法制备SO24-/ZrO2-MgO固体酸催化剂,用X射线衍射、红外光谱、NH3程序升温脱附等方法对SO24-/ZrO2-MgO固体酸催化剂进行表征。结果表明,SO24-/ZrO2催化剂中加入适量的Mg有利于四方晶相ZrO2(t)的形成;有利于增加固体酸表面酸强度和... 用浸渍法制备SO24-/ZrO2-MgO固体酸催化剂,用X射线衍射、红外光谱、NH3程序升温脱附等方法对SO24-/ZrO2-MgO固体酸催化剂进行表征。结果表明,SO24-/ZrO2催化剂中加入适量的Mg有利于四方晶相ZrO2(t)的形成;有利于增加固体酸表面酸强度和酸量。SO24-/ZrO2-MgO催化剂在合成醋酸丙酸纤维素(CAP)的反应中有很高的活性,当n(ZrO2)∶n(MgO)=15∶1,焙烧温度500℃时,催化活性最佳,50℃下,反应8 h后,CAP收率达116.40%。 展开更多
关键词 固体酸催化剂 四方晶相 酸强度 醋酸丙酸纤维素 催化技术
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糠醛催化氧化制顺酐及宏观动力学的研究 被引量：1
11
作者 冷一欣 苏继光 +1 位作者 刘晓成 黄春香 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2013年第9期65-69,共5页
采用浸渍法制备负载型钼钨磷(MoWP)催化剂,空气为氧化剂,将可再生资源糠醛催化氧化制备顺丁烯二酸酐。以固定床微反应器评价催化剂的性能,研究了催化剂焙烧温度、接触时间、反应温度及糠醛摩尔比对反应的影响,并对糠醛气相氧化制顺酐的... 采用浸渍法制备负载型钼钨磷(MoWP)催化剂,空气为氧化剂,将可再生资源糠醛催化氧化制备顺丁烯二酸酐。以固定床微反应器评价催化剂的性能,研究了催化剂焙烧温度、接触时间、反应温度及糠醛摩尔比对反应的影响,并对糠醛气相氧化制顺酐的反应动力学特性进行了实验研究。结果表明,在催化剂焙烧温度为500℃、空速1 900 h-1、接触时间1.8 s、反应温度370℃、氧气与糠醛蒸气摩尔比为20∶1时,顺丁烯二酸酐收率最高达61.3%。按三角形反应网络建立的动力学模型与得出的动力学方程及参数同实验数据基本吻合。 展开更多
关键词 反应动力学 催化氧化 糠醛 顺丁烯二酸酐
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负载型Keggin杂多酸催化糠醛液相氧化制备顺酐 被引量：2
12
作者 韶晖 俞颖 《化学反应工程与工艺》 CAS CSCD 北大核心 2017年第2期136-143,共8页
用不同比例的四水合钼酸铵、偏钒酸铵、钨酸、草酸和磷酸等合成了4种Keggin杂多酸,并以SiO_2为载体,采用浸渍法制备了负载型的Keggin杂多酸催化剂。采用红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和程序升温脱附(NH_3-TPD)等手段... 用不同比例的四水合钼酸铵、偏钒酸铵、钨酸、草酸和磷酸等合成了4种Keggin杂多酸,并以SiO_2为载体,采用浸渍法制备了负载型的Keggin杂多酸催化剂。采用红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和程序升温脱附(NH_3-TPD)等手段对催化剂进行表征。以合成的负载型杂多酸为催化剂,H_2O_2为氧化剂,二氯乙烷为溶剂,研究了催化剂催化糠醛液相氧化制备顺酐的性能,考察了催化剂种类和用量,溶剂、氧化剂用量,反应温度和反应时间对糠醛转化率和顺酐收率的影响。结果表明,以MoWP/SiO_2为催化剂,催化反应性能较好,较佳的工艺条件为反应温度60℃,反应时间3 h,催化剂与糠醛的质量比为0.09,二氯乙烷和糠醛物质的量之比为3,H_2O_2和糠醛物质的量之比为2.5,在此条件下糠醛的转化率为82.33%,顺酐的收率和选择性分别可达78.51%和95.36%。催化剂在使用5次后,顺酐的收率为64.18%,重复使用性能较好。 展开更多
关键词 负载型杂多酸催化剂 糠醛 液相氧化 顺酐
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固载化吡咯烷酮离子液体催化合成聚甲醛二甲醚 被引量：1
13
作者 赵宇培 史康东 +3 位作者 胡春阳 王辉 王龙耀 李为民 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2017年第5期31-38,共8页
以HMCM-22分子筛为载体,化学键合固载吡咯烷酮离子液体,并用于催化合成聚甲醛二甲醚(DMM_n).XRD,FTIR及SEM结果表明:吡咯烷酮离子液体可以较好地固载于HMCM-22分子筛上.优选合成聚甲醛二甲醚的反应条件为:催化剂用量为总反应物质量的2.... 以HMCM-22分子筛为载体,化学键合固载吡咯烷酮离子液体,并用于催化合成聚甲醛二甲醚(DMM_n).XRD,FTIR及SEM结果表明:吡咯烷酮离子液体可以较好地固载于HMCM-22分子筛上.优选合成聚甲醛二甲醚的反应条件为:催化剂用量为总反应物质量的2.0%,甲缩醛与多聚甲醛的质量比(醇醛比)为2∶1,反应温度为120℃,反应时间为6h,离子液体负载量为2.0.产物中的甲缩醛转化率和DMM3-8选择性分别可达55.41%和30.87%,与纯离子液体和分子筛催化剂的反应效果相比,DMM3-8收率得到较大提高,且反应结束后催化剂和产物可自动分离为两相,可直接回收催化剂循环使用.重复使用4次后负载型分子筛催化剂仍能保持很高的活性. 展开更多
关键词 离子液体 HMCM-22分子筛 固载化 聚甲醛二甲醚 催化合成
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开放体系中动态溶剂热法合成金属-有机框架材料MOF-808及性能研究 被引量：2
14
作者 刘平 周从胜 +4 位作者 任忠飞 林齐 周瑜 顾敬 单玉华 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2021年第12期103-107,共5页
金属-有机框架材料(MOFs)材料具有大的比表面积,高的孔隙率,易于调变的孔道尺寸和表面化学环境,展现出巨大的应用前景。然而常用的晶化釜溶剂热法产率低、能耗高,难以实现工业化大批量生产。采用常压开放体系,在动态条件下实现了MOF-80... 金属-有机框架材料(MOFs)材料具有大的比表面积,高的孔隙率,易于调变的孔道尺寸和表面化学环境,展现出巨大的应用前景。然而常用的晶化釜溶剂热法产率低、能耗高,难以实现工业化大批量生产。采用常压开放体系,在动态条件下实现了MOF-808的高效合成。详细考察了不同合成温度及合成时间的影响,通过X射线粉末衍射、扫描电子显微镜、N;-吸脱附及热重等手段对样品的结晶度、形貌、孔道结构及稳定性进行表征。结果表明:在130℃,5h的条件下即可合成得到尺度均一、结构规整的高结晶度MOF-808。得到的MOFs材料具有超过1000m^(2)/g的比表面积和超过0.50cm^(2)/g的孔体积,且具有高的热稳定性。该方法突破了晶化釜产量的限制,大大缩短了MOF材料的合成时间,提高了合成速率。 展开更多
关键词 金属-有机骨架材料 MOF-808 溶剂热法 开放体系 纳米晶
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不对称的噻吩衍生物取代的苯并三氮唑类转光剂的合成
15
作者 王明杰 朱秀娟 +1 位作者 孙小强 石靖 《合成化学》 2025年第1期42-47,共6页
转光胶膜可以有效地吸收太阳光中的紫外光并将其转换成可见光,从而提高光伏装置的光电转换效率并且避免紫外光对光伏装置使用寿命的损伤。本文以苯并三氮唑为起始原料,经过N-烷基化、溴化和碳碳偶联等过程合成了一系列含有不对称结构的... 转光胶膜可以有效地吸收太阳光中的紫外光并将其转换成可见光,从而提高光伏装置的光电转换效率并且避免紫外光对光伏装置使用寿命的损伤。本文以苯并三氮唑为起始原料,经过N-烷基化、溴化和碳碳偶联等过程合成了一系列含有不对称结构的噻吩衍生物取代的苯并三氮唑类转光剂,克服了现有转光剂的发光核心均为对称结构的局限性,从而扩大转光剂分子结构对转光波长的调控范围,更高效地利用了太阳光。本文研究了不对称噻吩衍生物对苯并三氮唑类转光剂转光波长的影响,结果表明:随着噻吩取代基的吸电子能力增强或者分子共轭程度的增强,转光剂的荧光波长均发生红移。所有合成化合物的结构都经过^(1)H NMR和^(13)C NMR确证。 展开更多
关键词 苯并三氮唑 噻吩衍生物 不对称结构 转光波长 转光剂
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磷氧化物改性HMCM-22催化剂的制备及其择形催化合成对二甲苯
16
作者 薛冰 吴晟 +3 位作者 宋小 柳娜 苏进 李永昕 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第5期1057-1062,共6页
以磷酸三乙酯为磷氧化物前驱物,采用浸渍法制备了一系列磷改性HMCM-22催化剂,在固定床反应器上考察了它们在甲苯与碳酸二甲酯烷基化合成对二甲苯反应中的择形催化性能。采用N2吸附-脱附、NH3-TPD和Py-IR手段对催化剂进行了表征,并考察... 以磷酸三乙酯为磷氧化物前驱物,采用浸渍法制备了一系列磷改性HMCM-22催化剂,在固定床反应器上考察了它们在甲苯与碳酸二甲酯烷基化合成对二甲苯反应中的择形催化性能。采用N2吸附-脱附、NH3-TPD和Py-IR手段对催化剂进行了表征,并考察了反应温度、空速及反应时间对甲苯烷基化反应的影响。结果表明,以磷酸三乙酯为磷氧化物的前驱物制备的磷改性HMCM-22催化剂在甲苯烷基化合成对二甲苯反应中,不仅表现出优异的择形性能,而且还保持了较高的催化活性。这主要是由于磷酸三乙酯有较大的分子尺寸,浸渍过程中可覆盖分子筛外表面酸性位,并可保证分子筛孔内的酸性位不受影响。 展开更多
关键词 对二甲苯 择形催化 磷酸三乙酯 HMCM-22
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ITQ-1分子筛催化异戊烯高效二聚反应 被引量：1
17
作者 刘平 任忠飞 +3 位作者 周磊 周瑜 顾敬 单玉华 《化学反应工程与工艺》 2021年第1期24-29,72,共7页
轻质烯烃齐聚是生产高质量油品及精细化工原料的有效途径,但实现高选择性催化异戊烯二聚比较困难。本工作筛选了Beta、ZSM-5、丝光沸石(MOR)和ITQ-1四种分子筛,考察其在异戊烯二聚反应中的催化性能,并通过X射线衍射(XRD)、N2-物理吸脱... 轻质烯烃齐聚是生产高质量油品及精细化工原料的有效途径,但实现高选择性催化异戊烯二聚比较困难。本工作筛选了Beta、ZSM-5、丝光沸石(MOR)和ITQ-1四种分子筛,考察其在异戊烯二聚反应中的催化性能,并通过X射线衍射(XRD)、N2-物理吸脱附、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)对分子筛催化剂进行了表征。结果显示:影响分子筛催化异戊烯二聚反应性能的因素除酸性位外,孔道结构也起到了很大的作用。其中,ITQ-1表现出较好的异戊烯二聚催化性能,其片层表面拥有丰富的半笼孔穴,有利于异戊烯的吸附及产物分子扩散;其较弱的酸位避免了二聚产物的过度反应。在适宜的反应条件下,ITQ-1分子筛催化异戊烯齐聚的转化率可达73.6%,二聚产物C10的选择性达93.4%,收率达68.7%。 展开更多
关键词 分子筛 轻质烯烃 异戊烯 齐聚 二聚
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改性磺酸树脂催化异戊烯二聚的研究
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作者 刘平 周磊 +2 位作者 任忠飞 周瑜 顾敬 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第10期73-77,共5页
筛选了4种商业改性苯乙烯类耐高温磺酸树脂,考察其在异戊烯低聚反应中的催化性能。通过N2吸脱附及离子交换滴定测试各磺酸树脂的比表面积、孔结构及酸量。结果表明,高表面积、大孔径及高酸量有利于异戊烯的低聚反应。在80℃、2 MPa反应... 筛选了4种商业改性苯乙烯类耐高温磺酸树脂,考察其在异戊烯低聚反应中的催化性能。通过N2吸脱附及离子交换滴定测试各磺酸树脂的比表面积、孔结构及酸量。结果表明,高表面积、大孔径及高酸量有利于异戊烯的低聚反应。在80℃、2 MPa反应条件下,4种磺酸树脂催化异戊烯反应均主要生成二聚产物;其中DA-330催化剂具有较高的异戊烯转化率和二聚产物收率,且稳定性较好,重复使用5次其催化活性没有明显下降。 展开更多
关键词 轻质烯烃 异戊烯 低聚 二聚 磺酸树脂
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改性UiO-66材料的制备及二甲苯异构体吸附性能研究 被引量：3
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作者 梁梦迪 任秀秀 +5 位作者 陈乐 徐荣 张琪 戚律 马文中 钟璟 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1378-1385,共8页
采用溶剂热法成功合成UiO-66、UiO-66─NH2和UiO-66─(CF3)2。通过X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜(SEM)对材料进行晶型和形貌表征;测定单组份二甲苯异构体在UiO-66及改性材料上的吸附等温线及速率曲线;通过动态突破实验,考察温度对三元等... 采用溶剂热法成功合成UiO-66、UiO-66─NH2和UiO-66─(CF3)2。通过X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜(SEM)对材料进行晶型和形貌表征;测定单组份二甲苯异构体在UiO-66及改性材料上的吸附等温线及速率曲线;通过动态突破实验,考察温度对三元等摩尔二甲苯异构体混合物在UiO-66及改性材料上吸附性能的影响。结果表明,UiO-66和UiO-66─NH2对二甲苯异构体的吸附均符合二级动力学模型,而UiO-66─(CF3)2由于较大侧链的位阻作用,其吸附更符合一级动力学模型;3种材料均具有反相选择性,吸附选择性遵循:邻二甲苯(OX)>间二甲苯(MX)>对二甲苯(PX);随温度的升高,125℃下UiO-66─NH2对OX/PX、OX/MX选择性均高于未改性的UiO-66;而双三氟甲基由于孔内扩散抑制作用,选择性降低。因此,高温条件下对UiO-66材料进行氨基改性是工业过程中分离二甲苯异构体获得高吸附分离性能的可行方法。 展开更多
关键词 UiO-66 改性材料 二甲苯异构体 吸附 突破曲线
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Ni-Fe/Ti和Ni-Fe-S/Ti的制备及其电催化水分解性能 被引量：7
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作者 陆杭烁 何小波 +1 位作者 银凤翔 李国儒 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期136-147,共12页
以钛网为基底,采用电沉积法制备了Ni-Fe/Ti析氧电极,然后将得到的Ni-Fe/Ti电极通过固相硫化制备了Ni-Fe-S/Ti析氢电极.分别考察了电沉积液中Ni2+/Fe3+离子摩尔浓度比和硫脲加入量对Ni-Fe/Ti和Ni-Fe-S/Ti结构和电化学性能的影响.结果表明... 以钛网为基底,采用电沉积法制备了Ni-Fe/Ti析氧电极,然后将得到的Ni-Fe/Ti电极通过固相硫化制备了Ni-Fe-S/Ti析氢电极.分别考察了电沉积液中Ni2+/Fe3+离子摩尔浓度比和硫脲加入量对Ni-Fe/Ti和Ni-Fe-S/Ti结构和电化学性能的影响.结果表明,随着电沉积液中Ni2+含量的增加,Ni-Fe/Ti电极析氧性能先增强后减弱,Ni9Fe1/Ti电极具有最好的析氧性能;随着硫脲加入量的增加,Ni-Fe-S/Ti电极析氢性能呈现先增强后减弱的趋势,Ni9Fe1S0.25/Ti电极具有最好的析氢性能.在50 mA·cm-2下,Ni9Fe1/Ti电极的析氧过电位为280 m V,Ni9Fe1S0.25/Ti电极的析氢过电位为269 mV,且均具有很好的稳定性.将Ni9Fe1/Ti与Ni9Fe1S0.25/Ti分别作为阳极和阴极进行电催化全水分解,电流密度达到50 mA·cm-2所需电势仅1.69 V,表现出很好的全水解催化性能. 展开更多
关键词 镍铁氢氧化物 镍铁硫化物 氧气析出反应 氢气析出反应 电催化全水分解
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