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Au负载镁铝类水滑石催化剂选择性催化氧化乙二醇
1
作者 王玉婷 洪梅 钮腾飞 《合成化学》 2025年第1期20-29,共10页
近年来,随着我国煤制乙二醇工业的快速发展,乙二醇产能过剩等问题日益严重。因此,以乙二醇为原料,通过氧化反应制备精细化工产品将成为乙二醇产业链延伸和发展的方向。以Au/水滑石为催化剂,在分子氧的氛围下选择性氧化乙二醇制备乙醇酸... 近年来,随着我国煤制乙二醇工业的快速发展,乙二醇产能过剩等问题日益严重。因此,以乙二醇为原料,通过氧化反应制备精细化工产品将成为乙二醇产业链延伸和发展的方向。以Au/水滑石为催化剂,在分子氧的氛围下选择性氧化乙二醇制备乙醇酸甲酯。从不同种类金负载型催化剂中筛选出有利于乙二醇催化氧化反应的Au/Mg-Al LDH,通过改变载体中金属的比例以及掺杂稀土金属等方法对其进行改性,并探究了金纳米粒子的负载方式与负载量对催化效果的影响,最后以催化性能最好的Au/Mg_(5)Al LDH(1.5%,质量分数,下同)为催化剂进行反应条件的优化。实验结果表明:在反应温度为120℃、反应时间为6 h、氧气压力为5 Mpa,催化剂用量为20%(质量分数,下同)的最佳反应条件下,乙二醇转化率为95.8%,乙醇酸甲酯选择性为99.3%,转化频率(TOF)值为168.7 h^(-1),优于文献报道值。催化剂循环使用5次后催化活性基本不变,具有良好的循环稳定性。 展开更多
关键词 Au负载型催化剂 层状双金属氢氧化物 乙二醇 乙醇酸甲酯 催化氧化
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KNaPHI光催化氧化5-羟甲基糠醛选择性生成2,5-呋喃二甲酸
2
作者 裴习瑞 张佳元 +1 位作者 钮腾飞 倪邦庆 《林产化学与工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期249-257,共9页
以KOH、NaOH和三聚氰胺为原料,使用一种自下而上的方法制备得到光催化剂聚七嗪酰亚胺钾钠混合物(KNaPHI),采用SEM、TEM、FT-IR、XRD、XPS、ICP-OES等方法分析了该催化剂的形貌、结构及元素组成,测试了其氧化还原电势、能带结构及光电性... 以KOH、NaOH和三聚氰胺为原料,使用一种自下而上的方法制备得到光催化剂聚七嗪酰亚胺钾钠混合物(KNaPHI),采用SEM、TEM、FT-IR、XRD、XPS、ICP-OES等方法分析了该催化剂的形貌、结构及元素组成,测试了其氧化还原电势、能带结构及光电性能,并考察了KNaPHI光催化氧化5-羟甲基糠醛(HMF)制备2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的性能。研究结果表明:KNaPHI催化剂为片层块状结构,表面光滑平整,主要由C、N、O、K、Na这5种元素组成;具有光吸收性能,这使得催化剂光生载流子能够定向移动,进而提高了其光电效应。与传统的固体氮化碳相比,KNaPHI纳米颗粒可以在水中形成拟均相的溶液,从而实现对底物的高效光催化。在1 mmol(126 mg)HMF、3 mL水溶剂、40 mg KNaPHI催化剂、101.325 kPa O_(2)、50 W紫外灯光照射、室温反应24 h的最佳反应条件下,HMF的转化率达到82%,产物FDCA的选择性为91%;在循环使用5次后,催化剂水溶液仍然保持较好的催化效果,原料转化率和产物选择性仅略微下降。活性物质捕获实验结果发现超氧阴离子自由基(O_(2)^(-)·)和空穴(h^(+))是HMF光催化氧化生成FDCA的主要活性物质。 展开更多
关键词 生物质选择性氧化 光催化 5-羟甲基糠醛 2 5-呋喃二甲酸
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可见光诱导氯化铁催化苯并噁嗪-2-酮与烷烃的脱氢偶联烷基化反应
3
作者 辛翠 蒋俊 +2 位作者 邓紫微 欧丽娟 何卫民 《化学学报》 CSCD 北大核心 2024年第11期1109-1113,共5页
以价廉易得的烷烃为烷基化试剂,发展了一种基于配体-金属电荷转移(ligand-to-metal charge transfer)机制的可见光诱导铁催化苯并噁嗪-2-酮烷基化新方法.以氯化铁为光催化剂,空气为氧化剂,四丁基氯化铵为氢原子转移促进剂,在390nm可见... 以价廉易得的烷烃为烷基化试剂,发展了一种基于配体-金属电荷转移(ligand-to-metal charge transfer)机制的可见光诱导铁催化苯并噁嗪-2-酮烷基化新方法.以氯化铁为光催化剂,空气为氧化剂,四丁基氯化铵为氢原子转移促进剂,在390nm可见光诱导下实现了苯并噁嗪-2-酮C(sp^(2))—H键和烷烃C(sp^(3))—H键之间的交叉脱氢偶联反应,构建新的C(sp^(2))—C(sp^(3))键,实现烷基化苯并噁嗪-2-酮衍生物的高效合成.该方法具有反应条件绿色温和、位点选择性高、操作简单等优点,在生物活性分子后续结构修饰中具有较高的应用价值. 展开更多
关键词 光催化 烷烃 苯并噁嗪-2-酮 烷基化反应 配体-金属电荷转移
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双功能铁催化炔烃氢烷基化实现立体选择性烯烃的构建
4
作者 辛翠 何卫民 《有机化学》 2024年第12期3790-3792,共3页
烯烃骨架作为最重要的有机官能团之一在合成化学以及生物医药等领域扮演着重要角色[1],而开发一类普适性强、原子利用率高的策略构筑高立体选择性的烯烃一直是一个具有吸引力的科学问题.对热力学不稳定的顺式烯烃的构建而言,由于制备过... 烯烃骨架作为最重要的有机官能团之一在合成化学以及生物医药等领域扮演着重要角色[1],而开发一类普适性强、原子利用率高的策略构筑高立体选择性的烯烃一直是一个具有吸引力的科学问题.对热力学不稳定的顺式烯烃的构建而言,由于制备过程中的不可控因素以及难以检测捕捉的中间体,导致该过程是一个很大的挑战.因此,开发出一种温和、高效、可行性强且原子利用率高的策略实现顺式烯烃的制备对该领域的发展具有重要的促进作用. 展开更多
关键词 立体选择性 合成化学 原子利用率 有机官能团 铁催化 烷基化 不可控因素 热力学不稳定
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