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基于二氧化钛光催化剂生物质转化制备氢气和化学品的研究进展 被引量：7
1
作者 种瑞峰 吴文鹏 +2 位作者 张凌 李德亮 常志显 《化学研究》 CAS 2015年第1期8-18,共11页
随着化石能源的枯竭和环境问题的日益严重,发展可再生资源变得越来越重要.太阳能和生物质是自然界中的两大可再生资源.利用太阳能转化生物质制备H2和化学品可以缓解对化石能源的依赖,是解决能源和环境问题的途径之一.本文作者概述了基于... 随着化石能源的枯竭和环境问题的日益严重,发展可再生资源变得越来越重要.太阳能和生物质是自然界中的两大可再生资源.利用太阳能转化生物质制备H2和化学品可以缓解对化石能源的依赖,是解决能源和环境问题的途径之一.本文作者概述了基于TiO2催化剂的光催化生物质制备H2和化学品的研究进展;着重介绍了甲醇、乙醇、甘油和葡萄糖的光催化反应选择性问题和机理研究,分析了存在的问题和可能的解决措施,并就其发展趋势进行了展望. 展开更多
关键词 生物质 光催化 TIO2 光催化剂 H2 化学品 研究进展
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新型火焰喷射裂解法制备非化学计量比的镁铝尖晶石及其抗积炭性能研究 被引量：1
2
作者 张哲 俞佳枫 +1 位作者 马现刚 徐恒泳 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第10期1911-1915,共5页
分别采用火焰喷射裂解法(FSP)和传统的共沉淀法(CP)制备了非化学计量比的镁铝尖晶石载体(镁铝摩尔比为1),用浸渍法将Rh负载在载体上,采用BET、TEM、XRD、CO2-TPD、FTIR、H2-TPR和TPO方法对其进行了表征,并在固定床反应器中对其甲烷二氧... 分别采用火焰喷射裂解法(FSP)和传统的共沉淀法(CP)制备了非化学计量比的镁铝尖晶石载体(镁铝摩尔比为1),用浸渍法将Rh负载在载体上,采用BET、TEM、XRD、CO2-TPD、FTIR、H2-TPR和TPO方法对其进行了表征,并在固定床反应器中对其甲烷二氧化碳重整反应性能进行了研究。结果表明,与常规的CP-MgAlOx相比,FSPMgAlOx载体具有较高的比表面积(163 m2/g)、规则的球形形貌、亚稳态的单相结构,较强的Mg—O和Al—O键能和较强的碱性。在30 h的甲烷二氧化碳重整反应稳定性评价中,Rh/FSP-MgAlOx催化剂上CH4的反应速率仅降低了10%,而Rh/CP-MgAlOx则降低了65%,前者的积炭量比后者少46%,说明Rh/FSP-MgAlOx催化剂具有较高的抗积炭能力。 展开更多
关键词 甲烷二氧化碳重整 火焰喷射裂解法 镁铝尖晶石 铑 抗积炭
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掺杂钙钛矿催化剂的制备及其催化合成气直接转化制C_(2+)醇性能研究 被引量：1
3
作者 徐晶 葛庆杰 孙剑 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第1期25-32,共8页
由合成气直接转化制C_(2+)醇(碳链中含两个及两个以上碳原子的醇类)是目前最有前景的醇类化合物合成路线之一,而钙钛矿结构的催化剂可用于提高该过程中的C_(2+)醇合成性能。采用共沉淀法分别制备了Co、Mn掺杂的钙钛矿LFC和LFM催化剂(L、... 由合成气直接转化制C_(2+)醇(碳链中含两个及两个以上碳原子的醇类)是目前最有前景的醇类化合物合成路线之一,而钙钛矿结构的催化剂可用于提高该过程中的C_(2+)醇合成性能。采用共沉淀法分别制备了Co、Mn掺杂的钙钛矿LFC和LFM催化剂(L、F、C和M分别指金属La、Fe、Co和Mn),系统考察了不同焙烧温度和掺杂元素对钙钛矿催化剂的C_(2+)醇合成性能的影响。多种表征结果显示,低焙烧温度可优化LF-600(“-”后的数字指焙烧温度)催化剂的结构和吸附行为,在LF-600催化剂上,CO解离和非解离位点的耦合有助于提高反应的CO转化率和总醇的选择性,分别达16.9%和31.2%(质量分数),且Co和Mn的掺杂可改变LF-600催化剂的产物分布和活性。与LF-600催化剂相比,LFC-600催化剂的H_(2)吸附能力低,有利于反应链增长,从而将C_(2+)醇在总醇中的比例从60.4%提高至71.6%。LFM-600催化剂具有更多的低温H_(2)吸附位点,导致醇类产物以甲醇为主,而Mn掺杂导致的颗粒团聚及Mn和O元素聚集会降低LFM-600催化剂的活性。 展开更多
关键词 合成气 C_(2+)醇 钙钛矿催化剂 B位掺杂 焙烧温度
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Zn/ZSM-5催化剂中Zn物种与CO_(2)和正丁烷耦合反应间相关性研究 被引量：1
4
作者 孙旭科 刘荣升 +4 位作者 范改丽 刘昱含 叶芳秀 于政锡 刘中民 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期154-163,共10页
随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还... 随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还发现,通过对H-ZSM-5进行Zn改性,可以显著提高其催化性能,这为CO_(2)的高效转化和利用提供了新的研究方向.然而,目前关于Zn-ZSM-5催化剂中Zn物种的具体存在状态及其与耦合反应性能之间的关系尚不明确,这限制了高效催化剂的进一步设计.因此,深入探究Zn物种在Zn-ZSM-5催化剂中的存在状态及其与催化性能之间的关联机制,从而设计和开发更高效的CO₂转化催化剂已成为当务之急.本文通过紫外-可见光漫反射光谱、X-射线光电子能谱和1H魔角旋转-核磁共振等多种技术系统地表征了Zn-ZSM-5分子筛中酸性中心和Zn物种存在状态的演变过程,讨论了Zn物种活性中心与耦合反应之间的构-效关系,阐明了耦合反应的机理.研究表明,Zn-ZSM-5分子筛中Zn物种主要以ZnO团簇、Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)的形式存在,且其含量随Zn负载量的变化而改变.其中,ZnO团簇及(Zn-O-Zn)^(2+)物种的含量随Zn负载量的增加而上升,而Zn-OH^(+)物种含量则先上升后下降,这是由于部分Zn-OH^(+)物种转化为(Zn-O-Zn)^(2+)物种.在CO_(2)与正丁烷的耦合反应中,正丁烷的转化受到Brønsted酸位点的减少、Zn活性位点的形成以及粗晶ZnO物种的堆积等多种因素的影响.Zn-OH^(+)物种是主要的CO_(2)催化转化活性中心,而芳烃的生成则主要受Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的影响.Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种均具有较强的脱氢性能,可通过脱氢路径促进芳烃的生成.Zn5%-ZSM-5(Zn负载量为5 wt%)样品表现出最优的催化性能:正丁烷转化率为94.71%,CO_(2)转化率为30.43%,芳烃选择性为53.71%.原位实验进一步证实了内酯、羧酸和不饱和醛酮等含氧化合物作为中间体的存在.基于上述研究,我们提出了Zn-ZSM-5上CO_(2)和正丁烷耦合的反应机理,主要包括以下三条反应路径:(1)在Zn-OH^(+)物种的催化作用下,正丁烷和CO_(2)首先被耦合活化形成内酯,随后经过一系列反应形成羧酸、酸酐和其他含氧化合物,最终通过复杂的反应生成芳烃.(2)部分CO_(2)在Zn-OH^(+)物种的催化下,通过逆水煤气变换(RWGS)反应以及与烃类化合物的干重整反应生成CO.这些CO随后在Zn-OH^(+)物种的催化下与烯烃发生耦合反应,最终生成芳烃产物.(3)正丁烷在Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的催化下,发生脱氢和异构化反应产生烯烃.部分烯烃可通过与CO耦合或烯烃发生聚合、环化、脱氢等过程生成芳烃产物.综上所述,本文深入探讨了CO_(2)与正丁烷在Zn-ZSM-5催化剂上的耦合反应机制.通过系统研究,建立了催化剂中Zn物种与催化性能之间的构-效关系,并提出了耦合反应的具体路径.本文不仅有助于深入理解Zn-ZSM-5的催化作用机制,而且对于未来设计和开发更高效的催化体系具有重要的参考价值. 展开更多
关键词 耦合反应 CO_(2)利用 锌的引入 Zn-OH+ (Zn-O-Zn)^(2+) ZSM-5
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稠油污水低温多效蒸发深度处理回用热采锅炉中试研究 被引量：21
5
作者 于永辉 孙承林 +2 位作者 杨旭 赵瑞玉 周昆 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2010年第12期98-102,共5页
采用斜板式多相气浮-体外反洗核桃壳过滤-自动反洗砂滤-低温多效蒸发(LT-MED)组合工艺处理高盐高硬度稠油污水,优化LT-MED工艺运行参数,综合分析LT-MED工艺处理稠油污水回用于热采锅炉的技术性和经济性。试验结果表明,自动连续反洗砂滤... 采用斜板式多相气浮-体外反洗核桃壳过滤-自动反洗砂滤-低温多效蒸发(LT-MED)组合工艺处理高盐高硬度稠油污水,优化LT-MED工艺运行参数,综合分析LT-MED工艺处理稠油污水回用于热采锅炉的技术性和经济性。试验结果表明,自动连续反洗砂滤罐出水油的质量浓度1.7 mg.L-1,SS质量浓度2.5 mg.L-1,能够满足低温多效蒸发器进水油和SS质量浓度均小于5 mg.L-1的要求;在淡水产率70%条件下,低温多效蒸发器出水总硬度0.1 mg.L-1,SS质量浓度1.1 mg.L-1,油的质量浓度0.2 mg.L-1,二氧化硅质量浓度0.2 mg.L-1,可溶性固体质量浓度20 mg.L-1,水质达到热采锅炉用水水质标准(SY0027-94);多效蒸发器淡水运行费为8.0元.t-1,因此采用以LT-MED为核心技术处理稠油污水回用于热采锅炉工艺是可行的。 展开更多
关键词 稠油污水 低温多效蒸发 深度处理回用 热采锅炉
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离子热法合成分子筛的研究进展 被引量：8
6
作者 王亚松 徐云鹏 +1 位作者 田志坚 林励吾 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期39-50,共12页
离子热法是以离子液体或低共熔混合物为介质的一种新型的分子筛合成方法, 它提供了一种离子态的独特合成环境, 为合成新型分子筛及研究分子筛的生成机理提供了机会. 本文综述了离子热法在分子筛合成方面取得的一些进展, 包括合成方法的... 离子热法是以离子液体或低共熔混合物为介质的一种新型的分子筛合成方法, 它提供了一种离子态的独特合成环境, 为合成新型分子筛及研究分子筛的生成机理提供了机会. 本文综述了离子热法在分子筛合成方面取得的一些进展, 包括合成方法的创新、合成机理的研究、新材料的合成以及新型催化剂的制备等, 并展望了其发展前景. 展开更多
关键词 离子热合成 分子筛 微波加热 催化剂 结构导向剂 离子液体
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5-羟甲基糠醛的制备及其催化氧化研究进展 被引量：7
7
作者 徐杰 马继平 马红 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第11期1225-1233,共9页
综述了生物质基平台化合物5-羟甲基糠醛(HMF)的制备及其催化氧化研究进展。分析了果糖、葡萄糖、纤维素等碳水化合物制备HMF面临的挑战和解决方法。讨论了HMF氧化产品2,5-二甲酰基呋喃、2,5-呋喃二甲酸的催化合成及其应用。指出纤维素... 综述了生物质基平台化合物5-羟甲基糠醛(HMF)的制备及其催化氧化研究进展。分析了果糖、葡萄糖、纤维素等碳水化合物制备HMF面临的挑战和解决方法。讨论了HMF氧化产品2,5-二甲酰基呋喃、2,5-呋喃二甲酸的催化合成及其应用。指出纤维素是碳水化合物脱水制备HMF的最终目标底物,并对纤维素制备HMF的研究及其催化氧化发展前景进行了分析。 展开更多
关键词 5-羟甲基糠醛 2 5-二甲酰基呋喃 2 5-呋喃二甲酸 呋喃基聚合物 纤维素 催化氧化
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Co_2C上CO的程序升温脱附和程序升温表面反应研究 被引量：4
8
作者 裴彦鹏 丁云杰 +5 位作者 臧娟 宋宪根 董文达 朱何俊 王涛 陈维苗 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第8期1570-1575,共6页
采用CO与金属Co在473 K反应400 h以上合成了Co2C样品, 采用X射线衍射、透射电镜和CO程序升温还原对样品进行了表征, 并采用CO程序升温脱附和CO程序升温表面反应研究了Co2C对CO的吸附及其加氢活化行为. 结果表明, Co2C微观结构由体相和... 采用CO与金属Co在473 K反应400 h以上合成了Co2C样品, 采用X射线衍射、透射电镜和CO程序升温还原对样品进行了表征, 并采用CO程序升温脱附和CO程序升温表面反应研究了Co2C对CO的吸附及其加氢活化行为. 结果表明, Co2C微观结构由体相和表面钝化层两部分组成. 表面钝化层可被CO于477 K左右去除. CO在Co2C上有2个脱附峰, 其中低温脱附峰可能源于Co2C上吸附的CO, 而高温脱附峰可能对应于残留于Co2C晶格内的CO. Co2C上吸附的CO可与H2反应生成醇. 展开更多
关键词 碳化钴 钝化层 一氧化碳吸附 加氢 醇
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SAPO-11分子筛晶化过程研究 被引量：11
9
作者 李冰 田鹏 +5 位作者 齐越 张琳 徐舒涛 苏雄 樊栋 刘中民 《催化学报》 CSCD 北大核心 2013年第3期593-603,共11页
采用X射线衍射、X射线荧光光谱、扫描电镜和固体核磁等方法研究了SAPO-11分子筛的水热晶化过程.结果表明,晶化初期,SAPO-11和一种具有磷硅铝组成的未知晶相同时生成;随着晶化的进行,中间相溶解,SAPO-11的生成速率大大增加,呈现快速晶化... 采用X射线衍射、X射线荧光光谱、扫描电镜和固体核磁等方法研究了SAPO-11分子筛的水热晶化过程.结果表明,晶化初期,SAPO-11和一种具有磷硅铝组成的未知晶相同时生成;随着晶化的进行,中间相溶解,SAPO-11的生成速率大大增加,呈现快速晶化的特征;至2.33h后,SAPO-11的结晶度接近100%,并保持至晶化结束.硅从晶化初期即参与了SAPO-11的形成,它在晶体中的含量随晶化时间的延长而逐渐增加.硅原子主要以硅岛的形式分布于SAPO-11分子筛骨架中,从而导致多种硅配位环境的存在.分析显示,SAPO-11分子筛呈现外表面富硅的特点,结合晶化过程的分析可推测,硅在SAPO-11分子筛晶体中的分布不均匀,其含量从内向外递增. 展开更多
关键词 SAPO-11分子筛 表征 晶化过程 硅分布
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Co(Ⅱ)-席夫碱配合物在水溶液中催化苯甲醇氧化制苯甲醛的研究 被引量：5
10
作者 刘晓 王涛 +3 位作者 张晨 宋宪根 宁丽丽 丁云杰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第12期1467-1474,共8页
合成了双水杨醛乙二胺合钴(Co(salen))、双水杨醛-1,2-丙二胺合钴(Co(salproen))、双水杨醛环己二胺合钴(Co(salcyen))和双水杨醛邻苯二胺合钴(Co(salophen))4种Co-席夫碱配合物,并将其用于催化苯甲醇氧化制苯甲醛反应;探讨了反应温度... 合成了双水杨醛乙二胺合钴(Co(salen))、双水杨醛-1,2-丙二胺合钴(Co(salproen))、双水杨醛环己二胺合钴(Co(salcyen))和双水杨醛邻苯二胺合钴(Co(salophen))4种Co-席夫碱配合物,并将其用于催化苯甲醇氧化制苯甲醛反应;探讨了反应温度、反应时间、Na OH用量及加入方式、配合物用量等因素对氧化反应的影响,优化了反应条件。实验结果表明,不同二胺配合物催化的目标产物苯甲醛的选择性均在90%以上,但催化活性有明显差异;在反应时间4 h、反应温度80℃、Na OH用量25%(x)(分3次加入)、Co(salen)用量6%(x)的条件下,Co(salen)的催化活性最高,苯甲醇转化率达到了71.9%,相应的苯甲醛选择性为98.6%;而Co(salophen)的催化活性仅为22.0%。 展开更多
关键词 钴-席夫碱配合物 苯甲醇 苯甲醛 催化氧化
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Co-PPh3@POPs多相催化剂氢甲酰化反应研究 被引量：5
11
作者 姜淼 杜虹 +2 位作者 王国庆 严丽 丁云杰 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期1250-1258,共9页
氢甲酰化反应是过渡金属羰基化合物催化下的烯烃与合成气生成比原料烯烃高一个碳的醛或醇的反应,全世界通过氢甲酰化反应制备醛或醇的产量可以达到1200万t/a。均相催化具有较高的催化活性和温和的反应条件,但催化剂同反应物料的分离问题... 氢甲酰化反应是过渡金属羰基化合物催化下的烯烃与合成气生成比原料烯烃高一个碳的醛或醇的反应,全世界通过氢甲酰化反应制备醛或醇的产量可以达到1200万t/a。均相催化具有较高的催化活性和温和的反应条件,但催化剂同反应物料的分离问题,阻碍了其大规模工业化应用。多相催化体系中催化剂与反应物料容易分离,存在反应活性或选择性较低等问题。均相固载化兼顾了均相催化优异的反应活性和多相催化易于分离的优点,成为氢甲酰化领域的研究热点。Rh是氢甲酰化反应中最活泼的元素,Co的活性相对较低,但其仍具有较大的工业价值。由于贵金属Rh的资源稀缺以及价格昂贵严重影响了氢甲酰化反应过程的经济性,因此,考虑采用金属Co代替金属Rh作为催化剂的活性组分,应用于烯烃的多相氢甲酰化反应。制备了PPh3@POPs担载Co基多相催化剂(Co-PPh3@POPs),系统考察了反应溶剂、金属Co前驱物、金属Co负载量、反应时间等因素对Co-PPh3@POPs催化剂氢甲酰化反应性能的影响。当选取反应溶剂为甲苯,金属Co前驱物为Co(OAc)2,Co负载量为10%时,Co-PPh3@POPs催化剂表现出良好的氢甲酰化反应性能,且反应活性明显优于Co@SiO2和Co@SBA-15催化剂。表征结果显示,Co-PPh3@POPs催化剂具有高的热稳定性、大比表面积和多级孔道结构,较优的催化性能归因于活性组分Co物种可高分散于具有大比表面积和多级孔道结构的含膦聚合物PPh3@POPs载体上。 展开更多
关键词 钴基氢甲酰化 多相催化剂 多孔有机聚合物 三苯基膦
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离子热法合成沸石咪唑骨架材料及其溶解-结晶机理研究 被引量：3
12
作者 王亚松 徐云鹏 +4 位作者 李大伟 刘浩 厉晓蕾 陶硕 田志坚 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期855-865,共11页
基于沸石咪唑骨架材料在离子液体和低共熔溶剂中冷却结晶的析出方式,开发了一种离子热法合成沸石咪唑骨架材料的新途径,采用X射线衍射、扫描电镜、核磁共振光谱、红外光谱以及热重分析等方法对制备的产物进行了表征,研究了合成条件对产... 基于沸石咪唑骨架材料在离子液体和低共熔溶剂中冷却结晶的析出方式,开发了一种离子热法合成沸石咪唑骨架材料的新途径,采用X射线衍射、扫描电镜、核磁共振光谱、红外光谱以及热重分析等方法对制备的产物进行了表征,研究了合成条件对产物结晶度、尺寸和形貌的影响,探讨了沸石咪唑骨架材料在离子热合成体系中的溶解-结晶析出机理.研究发现,冷却速率能够影响产物形貌,急速冷却时,sod(RCSR代码)型产物的形貌为球形,zni(RCSR代码)型产物为棒状或平板状;程序控制冷却时,sod型产物的形貌为多面体,zni型产物呈团簇状. 展开更多
关键词 离子热合成 沸石咪唑骨架材料 溶解-结晶机理 溶解度 冷却析出
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金属有机骨架材料在吸附分离CH4／N2中的研究进展 被引量：4
13
作者 任新宇 孙天军 +1 位作者 胡江亮 王树东 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第1期23-27,29,共6页
简单介绍了金属有机骨架材料的发展,主要从甲烷选择型MOF吸附剂、氮气选择型MOF吸附剂2个方面综述了金属有机骨架材料在CH4/N2分离中的研究进展,并对MOFs吸附剂与传统吸附剂的CH4/N2分离性能进行了比较,同时展望了MOFs吸附剂在低品质煤... 简单介绍了金属有机骨架材料的发展,主要从甲烷选择型MOF吸附剂、氮气选择型MOF吸附剂2个方面综述了金属有机骨架材料在CH4/N2分离中的研究进展,并对MOFs吸附剂与传统吸附剂的CH4/N2分离性能进行了比较,同时展望了MOFs吸附剂在低品质煤层气脱N2过程的应用前景。 展开更多
关键词 金属有机骨架材料 吸附分离 甲烷 氮气 煤层气
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离子热合成沸石分子筛:技术特性、研究进展与应用前景 被引量：10
14
作者 田志坚 刘浩 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期1501-1510,共10页
离子热法是一种以离子液体或低共熔物为反应介质、在低挥发性的离子态反应环境中合成沸石分子筛的方法。离子热合成可在接近常压下进行,因此不但能够克服常规液相合成体系高压带来的操作困难,而且为分子筛合成机理研究提供了便利,同时... 离子热法是一种以离子液体或低共熔物为反应介质、在低挥发性的离子态反应环境中合成沸石分子筛的方法。离子热合成可在接近常压下进行,因此不但能够克服常规液相合成体系高压带来的操作困难,而且为分子筛合成机理研究提供了便利,同时便于与微波等电磁技术耦合。本文总结了离子热法在沸石分子筛材料合成及机理研究方面取得的进展。通过调变反应介质种类、反应物组成、晶化条件以及添加氟或有机胺等可以得到不同组成、结构的沸石分子筛产物以及Al PO、SAPO分子筛膜;在离子热合成过程中,离子液体和低共熔物的阳离子、有机胺或铵盐、金属阳离子等能够独立或协同起到结构导向作用。预期离子热法可为分子筛器件的放大生产提供一条灵活、方便的途径。 展开更多
关键词 离子热合成 分子筛 结晶 膜 微波化学 溶剂效应
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浆态床反应器中生物质合成气合成二甲醚的研究 被引量：3
15
作者 马俊国 葛庆杰 +1 位作者 马现刚 徐恒泳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第7期843-847,共5页
进行了浆态床反应器中,甲醇合成催化剂与分子筛混合制复合催化剂上,生物质制取的合成气(简称生物质合成气)一步法合成二甲醚的研究,重点考察了不同脱水组分和工艺条件对催化剂反应性能的影响,同时,结合NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征... 进行了浆态床反应器中,甲醇合成催化剂与分子筛混合制复合催化剂上,生物质制取的合成气(简称生物质合成气)一步法合成二甲醚的研究,重点考察了不同脱水组分和工艺条件对催化剂反应性能的影响,同时,结合NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,含有较弱酸性SAPO-11分子筛的复合催化剂更适合生物质合成气原料气杂质多、氢碳比低的特点,在合成二甲醚反应中具有更高的选择性和稳定性。250℃、5 MPa、500 h-1时,在甲醇催化剂与SAPO-11分子筛比例为3∶1的复合催化剂上,合成气合成二甲醚反应35 h内,CO转化率稳定在40%以上,二甲醚在有机产品中的选择性保持在97%左右。 展开更多
关键词 二甲醚 浆态床 SAPO分子筛 生物质合成气
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聚酰亚胺中空纤维气体分离膜的物理老化现象 被引量：2
16
作者 丁晓莉 曹义鸣 +5 位作者 赵红永 介兴明 王丽娜 刘丹丹 张玉忠 袁权 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第3期382-387,共6页
以聚酰亚胺6FDA-mPDA为原料制备了单层非对称中空纤维膜,以聚酰亚胺Matrimid5218为分离层材料制备了双层非对称中空纤维膜,膜的致密层厚度为0.09-0.21μm。测试了中空纤维膜的O2、N2、CH4和CO2等气体渗透性能随时间的变化,研究了中空... 以聚酰亚胺6FDA-mPDA为原料制备了单层非对称中空纤维膜,以聚酰亚胺Matrimid5218为分离层材料制备了双层非对称中空纤维膜,膜的致密层厚度为0.09-0.21μm。测试了中空纤维膜的O2、N2、CH4和CO2等气体渗透性能随时间的变化,研究了中空纤维膜物理老化现象。结果表明,随着老化的进行,气体渗透速率逐渐减小,分离系数逐渐变大,直至平衡。以自由体积扩散机理为基础,针对非对称中空纤维膜具有超薄皮层的特点,建立描述物理老化过程的数学模型。结果表明,该模型与实验结果相吻合,表明自由体积扩散机理可用来描述具有超薄皮层的中空纤维膜的物理老化现象。 展开更多
关键词 聚酰亚胺 中空纤维膜 物理老化 自由体积
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复合催化剂上合成气一步法制备液化石油气的研究 被引量：2
17
作者 马现刚 葛庆杰 徐恒泳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第8期1010-1014,共5页
合成气一步法制备液化石油气(LPG)可在甲醇合成催化剂和分子筛组成的复合催化剂上实现。本实验选用与Y分子筛孔径相近的SAPO-5分子筛(0.73 nm×0.73 nm)作为研究对象,在335℃、3.0 MPa、空速1 500 h-1、Cu-Zn-Al/Pd-SAPO-5质量比为... 合成气一步法制备液化石油气(LPG)可在甲醇合成催化剂和分子筛组成的复合催化剂上实现。本实验选用与Y分子筛孔径相近的SAPO-5分子筛(0.73 nm×0.73 nm)作为研究对象,在335℃、3.0 MPa、空速1 500 h-1、Cu-Zn-Al/Pd-SAPO-5质量比为1/2的条件下获得了73.9%的CO转化率和73.0%的LPG选择性,该结果进一步证实了较大孔径的分子筛有利于LPG的合成。此外,研究结果还表明,合成气一步法制备LPG过程中甲醇/二甲醚向烃类的转化遵循烃池机理。 展开更多
关键词 液化石油气 合成气 复合催化剂 SAPO-5
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有序化膜电极研究进展 被引量：6
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作者 蒋尚峰 衣宝廉 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第3期213-218,共6页
燃料电池的性能在近年来有很大提高,但要实现商业化其成本和Pt用量需要进一步的降低.大量的文献工作证明有序化膜电极有助于提高电极中催化剂的利用率、降低Pt的用量以及增加反应的三相界面,特别是3M公司制备的纳米薄膜电极(NSTFs)是一... 燃料电池的性能在近年来有很大提高,但要实现商业化其成本和Pt用量需要进一步的降低.大量的文献工作证明有序化膜电极有助于提高电极中催化剂的利用率、降低Pt的用量以及增加反应的三相界面,特别是3M公司制备的纳米薄膜电极(NSTFs)是一种高活性,高稳定性的薄膜状催化层,从而电极稳定性也大幅提高.此外,也有不少工作使用导电性好的碳纳米管阵列以及稳定性高的金属氧化物阵列等作为这种3D结构催化层中催化剂的有序载体,研究进一步提高Pt基催化剂的活性、降低Pt担载量及构效关系等一些基础性的工作.但总体上看,现有的有序化膜电极均需要进一步改进.本文评述了目前国内外有序化膜电极的研究现状. 展开更多
关键词 质子交换膜燃料电池 膜电极 有序结构催化层
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L-抗坏血酸在锂-对苯二甲酸修饰电极上的电化学行为及其测定 被引量：1
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作者 徐芬 张佳鸣 +4 位作者 孙立贤 王韬懿 如慧瑛 刘颖雅 张箭 《辽宁师范大学学报（自然科学版）》 CAS 2013年第1期76-82,共7页
利用电沉积法制备了1种[Li-BDC]/GC修饰电极,并用循环伏安法和交流阻抗法研究了L-抗坏血酸(AA)在修饰电极上的电化学行为.结果表明,与裸玻碳电极相比,该修饰电极对AA具有更高的电催化活性,其氧化峰电流增大了约1.6倍.探讨了不同实验条... 利用电沉积法制备了1种[Li-BDC]/GC修饰电极,并用循环伏安法和交流阻抗法研究了L-抗坏血酸(AA)在修饰电极上的电化学行为.结果表明,与裸玻碳电极相比,该修饰电极对AA具有更高的电催化活性,其氧化峰电流增大了约1.6倍.探讨了不同实验条件对电极性能的影响,在最佳实验条件下,检测AA药物浓度的线性范围为3.0×10-7～2.5×10-3 mol·L-1,线性相关系数为0.9990,检出限为6.0×10-8 mol·L-1(信噪比为3∶1),回收率为97.2%～100.4%.该修饰电极具有较好的稳定性和重复性,并用于维生素C片剂中AA的含量测定,结果与药典方法一致. 展开更多
关键词 L-抗坏血酸 锂-对苯二甲酸 修饰电极 循环伏安法
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长链烷烃(n-C_(10～12))脱氢制单烯烃催化剂的研究Ⅱ.Pt-Sn/MgAl_2O_4催化剂上C_(12)脱氢反应行为 被引量：1
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作者 赖玉龙 何松波 +3 位作者 杨旭 荣欣 关勇 孙承林 《工业催化》 CAS 2010年第4期22-26,共5页
采用真空浸渍法制备Pt-Sn/MgAl_2O_4和Pt-Sn/γ-Al_2O_3催化剂。对两种催化剂进行C_(12)脱氢催化性能评价比较,并使用BET、XRD、CO吸附、TPR、NH_3-TPD和TG等手段对催化剂进行表征。NH_3-TPD测定结果表明,Pt-Sn/MgAl_2O_4催化剂比Pt-Sn/... 采用真空浸渍法制备Pt-Sn/MgAl_2O_4和Pt-Sn/γ-Al_2O_3催化剂。对两种催化剂进行C_(12)脱氢催化性能评价比较,并使用BET、XRD、CO吸附、TPR、NH_3-TPD和TG等手段对催化剂进行表征。NH_3-TPD测定结果表明,Pt-Sn/MgAl_2O_4催化剂比Pt-Sn/γ-Al_2O_3催化剂具有较弱的酸性。Pt-Sn/MgAl_2O_4催化剂的初始转化率(21.6%)比Pt-Sn/γ-Al_2O_3催化剂初始转化率(22.6%)低,但其单烯烃选择性(83.9%)比后者(73.6%)高。 展开更多
关键词 催化化学 长链烷烃 C_12脱氢 Pt-Sn/MgAl_2O_4催化剂 Pt-Sn/γ-Al_2O_3催化剂 酸性
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