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La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响
1
作者 宋崇林 郑庆贺 +3 位作者 吕誉 崔立峰 李云强 吕刚 《天津大学学报（自然科学与工程技术版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1053-1061,共9页
为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技... 为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能. 展开更多
关键词 La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂 h_(2)选择性催化还原NO Nh_(3)产物选择性 NO转化率 晶相结构 还原特性 NO_(x)吸附-脱附
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电催化O_(2)还原合成H_(2)O_(2)的催化剂及机制研究进展
2
作者 李权 隋煜君 +2 位作者 方振宇 董凯 孙旭平 《四川师范大学学报（自然科学版）》 CAS 2025年第2期154-165,F0002,共13页
过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好型的化学品,具有强氧化能力,在消毒杀菌、环境处理、化学化工等领域被广泛应用.目前,工业生产H_(2)O_(2)主要依靠传统工艺,受困于诸多挑战,如蒽醌法能耗高、污染大,H2/O2混合法技术风险大、易爆炸.因... 过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好型的化学品,具有强氧化能力,在消毒杀菌、环境处理、化学化工等领域被广泛应用.目前,工业生产H_(2)O_(2)主要依靠传统工艺,受困于诸多挑战,如蒽醌法能耗高、污染大,H2/O2混合法技术风险大、易爆炸.因此,迫切需要一种绿色、便捷、条件温和且可分散制取的方法来合成H_(2)O_(2).二电子氧气还原反应(2e-oxygen reduction reaction,2e-ORR)是一种以可再生电力驱动的、在温和条件下合成H_(2)O_(2)的绿色可持续的方法.4e-路径的强烈竞争降低了H_(2)O_(2)的选择性,导致产量和法拉第效率均低.因此,设计和开发高选择性的2e-ORR催化剂,以实现专一的H_(2)O_(2)合成路径,从而实现规模应用和升级工业合成路线,是目前急需解决的问题.尽管现阶段发展的2e-ORR催化剂已经取得显著进展,但距离规模化应用仍存在很大差距.基于此,对电催化2e-ORR合成H_(2)O_(2)的最新研究进展进行了综述.首先,介绍电催化合成H_(2)O_(2)的催化剂研究情况;其次,分析讨论催化机制及其影响催化性能的关键因素;最后,针对面临的关键问题提出提高电催化性能的策略及未来展望. 展开更多
关键词 h_(2)O_(2) 催化剂 O_(2)还原反应 电化学 密度泛函理论
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Mn-Fe/TiO_2低温NH_3选择性还原NO催化活性及其反应机制 被引量：32
3
作者 吴碧君 刘晓勤 +1 位作者 肖萍 王述刚 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2007年第17期51-56,共6页
采用共沉淀沉积法制备了Mn-Fe/TiO2NH3选择性催化还原(SCR)NO催化剂,80℃时即获得了92.5%的NOx转达化率,在(H2O)=6%和(SO2)=0.01%条件下120℃时转达化率保持在95%以上。X衍射光谱(XRD)结果表明,Fe2O3与与MnO2存在相互作用,两者均匀... 采用共沉淀沉积法制备了Mn-Fe/TiO2NH3选择性催化还原(SCR)NO催化剂,80℃时即获得了92.5%的NOx转达化率,在(H2O)=6%和(SO2)=0.01%条件下120℃时转达化率保持在95%以上。X衍射光谱(XRD)结果表明,Fe2O3与与MnO2存在相互作用,两者均匀地分散在载体TiO2表面。傅立叶转换红外(FT-IR)及原位红外(SituIR)光谱分析得出反应机理为:Fe2O3为助催化剂,NH3主要以-NH2形式吸附在MnO2的Lewis酸中心上,与NO生成中间产物NH2NO,再分解成最终产物N2和H2O;少量以NH4+形式吸附在Brnst酸中心上。O2能同时增加Lewis酸中心和Brnst酸中心形成中间产物的途径。 展开更多
关键词 Nh3选择性催化还原NO 低温选择性催化还原 Mn-Fe/TiO2 红外光谱 反应机制
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ZrO_2-TiO_2-CeO_2的制备及其在NH_3选择性催化还原NO中的应用 被引量：18
4
作者 林涛 李伟 +3 位作者 龚茂初 喻瑶 杜波 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第12期1851-1856,共6页
采用共沉淀法制备了载体材料TiO2、ZrO2-TiO2及ZrO2-TiO2-CeO2,并利用X射线衍射(XRD)实验、比表面积测定(BET)、程序升温脱附(NH3-TPD)、储氧性能测定(OSC)及程序升温还原(H2-TPR)等方法对三种载体材料进行了表征.结果表明,ZrO2-TiO2-C... 采用共沉淀法制备了载体材料TiO2、ZrO2-TiO2及ZrO2-TiO2-CeO2,并利用X射线衍射(XRD)实验、比表面积测定(BET)、程序升温脱附(NH3-TPD)、储氧性能测定(OSC)及程序升温还原(H2-TPR)等方法对三种载体材料进行了表征.结果表明,ZrO2-TiO2-CeO2具有较多的表面强酸位,并具有一定的储氧性能和较强的氧化还原性能.以三种材料为载体,制备了质量分数分别为1%、9%的V2O5、WO3的整体式催化剂.研究了三种催化剂在富氧条件下用NH3选择性催化还原NO的催化性能.结果表明,以ZrO2-TiO2-CeO2为载体的催化剂在反应空速为10000h-1,275℃时,NO的转化率接近100%,具有最好的催化活性,并有良好的应用前景. 展开更多
关键词 ZrO2-TiO2-CeO2 ZrO2-TiO2 TIO2 选择性催化还原 NO Nh3
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Fe改性分子筛催化剂CH_(4)选择性催化还原N_(2)O
5
作者 温鹏 刘宁 +1 位作者 陈标华 代成娜 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期398-404,共7页
针对N_(2)O的CH_(4)选择性催化还原(CH_(4)-SCR),采用浸渍法制备了系列Fe改性分子筛(BEA、ZSM-5、SSZ-13)催化剂。实验结果表明:2%Fe-BEA(负载量2%(w))具有较高的催化活性,在进气(N_(2)O 40%(φ,下同),CH_(4)10%,N250%)总流量为50 mL/mi... 针对N_(2)O的CH_(4)选择性催化还原(CH_(4)-SCR),采用浸渍法制备了系列Fe改性分子筛(BEA、ZSM-5、SSZ-13)催化剂。实验结果表明:2%Fe-BEA(负载量2%(w))具有较高的催化活性,在进气(N_(2)O 40%(φ,下同),CH_(4)10%,N250%)总流量为50 mL/min、反应器气时空速为12000 h^(–1)的条件下,250℃时的N_(2)O转化率达99.5%,CH_(4)转化率达94.6%;反应器连续运行20 h,N_(2)O转化率基本保持不变,CH_(4)转化率仅略有下降。表征结果显示,2%Fe-BEA较高的催化活性与其易形成大量离子态Fe^(3+)活性物种密切相关,而2%Fe-SSZ-13更易形成大量FeOx物种,故在3种分子筛催化剂中催化活性最低。2%Fe-BEA上N_(2)O的CH_(4)-SCR遵循自由基反应机理,形成羟基自由基和甲氧基自由基,并可经进一步氧化,通过甲酸盐路径生成CO_(2)和H2O。 展开更多
关键词 N_(2)O Ch_(4)选择性催化还原(Ch_(4)-SCR) Fe-BEA分子筛 反应机理
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V_2O_5-WO_3-MoO_3/TiO_2催化剂制备及NH_3选择性还原NO_x的试验研究 被引量：34
6
作者 闫志勇 高翔 +4 位作者 吴杰 姜烨 骆仲泱 倪明江 岑可法 《动力工程》 EI CSCD 北大核心 2007年第2期282-286,291,共6页
采用静态氮物理吸附法和X射线衍射对自行研制的V2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂进行了物化性能测定,在固定床连续反应器上进行了活性评价,另外对影响催化剂活性的多种因素进行了试验研究。结果表明,催化剂活性成分及助剂比例的大小对催化剂活... 采用静态氮物理吸附法和X射线衍射对自行研制的V2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂进行了物化性能测定,在固定床连续反应器上进行了活性评价,另外对影响催化剂活性的多种因素进行了试验研究。结果表明,催化剂活性成分及助剂比例的大小对催化剂活性有决定性影响,催化剂中V2O5/TiO2最佳比例为3%左右,WO3/TiO2为15%,MoO3/TiO2为30%。除此之外,反应温度、空速、NH3与NO摩尔比、NO初始浓度、氧浓度等因素对催化剂脱硝效果也具有不同程度的影响。 展开更多
关键词 环境工程学 选择性催化还原 V2O5 NOx 试验研究
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Mn-Y/TiO_2低温NH_3选择性催化还原NO性能研究 被引量：5
7
作者 张舒乐 刘晓肖 +2 位作者 钟秦 姚瑶 李小海 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2011年第35期1-6,共6页
研究了稀土金属Y掺杂Mn/TiO2催化剂的低温NH3选择性催化还原NO性能。采用溶胶凝胶法制备Y掺杂的TiO2载体,负载前驱体硝酸锰构成了Y掺杂的Mn-Y/TiO2催化剂。考察Y的掺杂量,操作条件如反应温度、氧含量、进口NO浓度和空速等因素对其催化还... 研究了稀土金属Y掺杂Mn/TiO2催化剂的低温NH3选择性催化还原NO性能。采用溶胶凝胶法制备Y掺杂的TiO2载体,负载前驱体硝酸锰构成了Y掺杂的Mn-Y/TiO2催化剂。考察Y的掺杂量,操作条件如反应温度、氧含量、进口NO浓度和空速等因素对其催化还原NO性能的影响。结果表明,Y与Ti的最佳摩尔比为1.5%,X射线衍射(X-raydiffraction,XRD)分析Y掺杂抑制了锐钛矿晶相的转移,有利于催化剂比表面积增大,从而提高催化剂的活性;在反应温度180℃、空速14000h-1、氧含量为3%、NO浓度0.06%及体积比φ(NH3)/φ(NO)为1的条件下,Mn负载量为5%,焙烧温度500℃下制备的MnTiY催化剂对NO的转化率达到93.5%。 展开更多
关键词 Nh3 选择性催化还原NO 低温 Mn-Y/TiO2 Y掺杂TiO2 催化性能
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低温NH_3选择性催化还原脱硝催化剂Mn_1Fe_xCe_(1-x)/TiO_2抗硫再生性能研究 被引量：8
8
作者 黄海凤 俞河 +2 位作者 张峰 周小燕 卢晗锋 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2011年第35期29-34,共6页
通过共沉淀法制备了Mn1Fe1-xCex/TiO2催化剂,以NH3为还原剂,考察了催化剂的脱硝性能及抗硫再生性能。结果表明,Mn1Fe0.9Ce0.1/TiO2催化剂表现出最佳的脱硝活性和优良的抗硫性能,在140℃时NO转化率可达到100%。在烟气中通入的SO2浓度小... 通过共沉淀法制备了Mn1Fe1-xCex/TiO2催化剂,以NH3为还原剂,考察了催化剂的脱硝性能及抗硫再生性能。结果表明,Mn1Fe0.9Ce0.1/TiO2催化剂表现出最佳的脱硝活性和优良的抗硫性能,在140℃时NO转化率可达到100%。在烟气中通入的SO2浓度小于等于80mg/m3时,催化剂只发生可逆性中毒,当SO2浓度大于80mg/m3时,在催化剂表面会生成硝酸盐及硫酸盐等物质导致不可逆失活,但中毒失活催化剂在经水洗后可实现再生,NO的转化率可基本恢复至新鲜催化剂水平。 展开更多
关键词 Nh3选择性催化还原 低温 Mn1FexCe1-x/TiO2催化剂 抗硫性 再生
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MnO_x-WO_3/TiO_2用于NH_3选择性催化还原NO_x的性能与抗SO_2毒性研究 被引量：6
9
作者 吴碧君 肖萍 +1 位作者 马进 刘晓勤 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2010年第11期62-67,共6页
研究了Mn-W/TiO2用于NH3选择性催化还原NOx体系的催化反应性能,探索了不同温度条件下该催化剂对抗不同SO2浓度的抗毒性能。结果显示WO3能够增加活性酸中心的数量和酸性,是MnOx/TiO2非常有效的助催化剂。在气体体积空速(gaseous hourly s... 研究了Mn-W/TiO2用于NH3选择性催化还原NOx体系的催化反应性能,探索了不同温度条件下该催化剂对抗不同SO2浓度的抗毒性能。结果显示WO3能够增加活性酸中心的数量和酸性,是MnOx/TiO2非常有效的助催化剂。在气体体积空速(gaseous hourly space velocity,GHSV)为18900h-1时100～350℃范围内,Mn-W/TiO2催化剂还原NOx的转化率高达80.3%～99.6%,N2选择性达100%～98.7%。当反应气中有0.01%SO2和6%H2O时,120℃NOx转化率可维持在98.5%,当SO2浓度超过0.01%时,则需将反应温度升高到250℃以上才可消除其干扰,而当SO2浓度高达0.07%时,300℃下转化率可长期维持在99%,达到了商用V-W/TiO2催化剂的水平。对于NH3选择性还原NOx体系Mn-W/TiO2显示了极好的催化性能,是目前抗SO2毒性最强的催化剂之一。试验发现,低温条件下,SO2对Mn-W/TiO2催化剂的影响是可逆的,随着反应温度的提高,活性将自然恢复。 展开更多
关键词 Nh3选择性催化还原NO MnOx-WO/TiO2 性能 抗SO2毒性
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α-Fe_2O_3表面结构对NH_3选择性催化还原NO活性的影响(英文) 被引量：6
10
作者 杨兴业 李斌 +4 位作者 孙亮 黄志伟 成晓敏 张韬伟 唐幸福 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第1期184-188,共5页
通过水热法合成了两种具有不同形貌的α-Fe2O3纳米棒和纳米立方体,并探索了它们的中温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO的活性.NH3-SCR测试表明α-Fe2O3纳米棒具有更高的催化活性.X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)和高分辨透射... 通过水热法合成了两种具有不同形貌的α-Fe2O3纳米棒和纳米立方体,并探索了它们的中温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO的活性.NH3-SCR测试表明α-Fe2O3纳米棒具有更高的催化活性.X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)和高分辨透射电镜(HRTEM)结构分析表明:α-Fe2O3纳米棒暴露有高表面能的{110}活性面,而纳米立方体暴露的主要是低表面能的{012}晶面.H2程序升温还原(H2-TPR)和NO程序升温脱附(NO-TPD)结果证明纳米棒比纳米立方体具有更高的氧化还原性能.因此,α-Fe2O3纳米棒由于暴露高表面能的活性面具有比纳米立方体更高的NH3-SCR性能. 展开更多
关键词 NO Α-FE2O3 Nh3选择性催化还原 表面结构影响
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以多孔陶瓷为载体的V_2O_5-WO_3-SiO_2/TiO_2催化剂上NH_3选择性催化还原NO的实验研究 被引量：4
11
作者 王建华 高翔 +2 位作者 阎志勇 骆仲泱 倪明江 《能源工程》 2005年第1期11-15,共5页
采用多孔陶瓷载体担载V2O5 WO3 SiO2/TiO2催化剂研究NH3选择性催化还原气体中的氧化氮,在固定床积分反应器中考察了温度、NH3投入量、接触时间对SCR反应的影响,实验结果表明,多孔陶瓷载体可提供较大的比表面积,催化剂活性组分负载均匀;... 采用多孔陶瓷载体担载V2O5 WO3 SiO2/TiO2催化剂研究NH3选择性催化还原气体中的氧化氮,在固定床积分反应器中考察了温度、NH3投入量、接触时间对SCR反应的影响,实验结果表明,多孔陶瓷载体可提供较大的比表面积,催化剂活性组分负载均匀;催化剂具有良好的催化活性,催化剂能在适宜反应条件下:反应温度、接触时间、n(NH3/NO)分别是350℃,0.8～1.0s,1.25:1,此时NO转化率可达90%以上。并根据实验结果进行了反应动力学行为的分析,求出了动力学参数。 展开更多
关键词 多孔陶瓷 Nh3 V2O5 SiO2 催化剂活性 载体 TIO2催化剂 选择性催化还原 WO3 积分
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CuO/γ-Al_2O_3催化剂上NH_3选择性催化还原NO
12
作者 赵清森 向军 +4 位作者 王乐乐 石金明 苏胜 胡松 孙路石 《电站系统工程》 北大核心 2008年第5期17-20,共4页
利用溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。通过研究发现CuO/γ-Al2O3催化剂在250～450℃范围内脱硝效率达到了75%以上,硫化后催化剂的最佳温度窗口向高温扩展。同时利用程序升温方法研究了CuO/γ-Al2O... 利用溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。通过研究发现CuO/γ-Al2O3催化剂在250～450℃范围内脱硝效率达到了75%以上,硫化后催化剂的最佳温度窗口向高温扩展。同时利用程序升温方法研究了CuO/γ-Al2O3催化剂对NH3的氧化性能,发现催化剂的脱硝反应活性不仅取决于催化剂表面的氧化性能,而且还与催化剂本身结构相关。硫化后的催化剂氧化性能降低,是催化剂在低温区活性降低的主要原因。水蒸气存在使最佳脱硝反应温度窗口向高温方向偏移。动力学计算表明催化剂优良的孔结构特征和较高的单层分散活性组分降低了催化剂反应所需的活化能。 展开更多
关键词 选择性催化还原 溶胶凝胶法 CUO/Γ-AL2O3 Nh3 NO
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选择性催化氧化—催化还原耦合技术净化有机胺废气
13
作者 汪鹏 王学海 +1 位作者 刘思佳 李宝忠 《化工环保》 北大核心 2025年第1期62-68,共7页
采用自制的整体式蜂窝状Cu-Mn-Ce催化剂与FN-2型V-W/Ti脱硝催化剂级配组合,考察选择性催化氧化—催化还原耦合工艺对有机胺(乙醇胺和乙二胺等体积混合)废气的净化效果。实验结果表明:当体积空速10000 h^(-1)、有机胺质量浓度2000 mg/m^... 采用自制的整体式蜂窝状Cu-Mn-Ce催化剂与FN-2型V-W/Ti脱硝催化剂级配组合,考察选择性催化氧化—催化还原耦合工艺对有机胺(乙醇胺和乙二胺等体积混合)废气的净化效果。实验结果表明:当体积空速10000 h^(-1)、有机胺质量浓度2000 mg/m^(3)、反应温度260℃时,在Cu-Mn-Ce催化剂的作用下,有机胺的非甲烷总烃转化率为96.4%,副产物中NH_(3)和NOx的选择性分别为13.67%和14.52%,二者的摩尔比接近于1;在催化氧化段体积空速6250 h^(-1)、催化还原段体积空速1000 h^(-1)、有机胺质量浓度1000 mg/m^(3)、反应温度260~280℃的条件下,经耦合工艺处理后,有机胺的非甲烷总烃转化率接近100%,反应器出口NH_(3)和N_(2)O未检出,NOx的选择性低于0.5%。 展开更多
关键词 有机胺废气 选择性催化氧化-催化还原 耦合反应 Cu-Mn-Ce催化剂
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NO_2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂上NH_3选择性催化还原NO性能的影响 被引量：6
14
作者 郝腾 王军 +2 位作者 于铁 王建强 沈美庆 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第8期1567-1574,共8页
主要考察了NO2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂在整个温度范围内(100-500°C)NH3选择性催化还原(SCR)NO性能的影响.研究所使用样品为新鲜Cu/SAPO-34催化剂在750°C下水热处理4 h的稳定期样品.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM... 主要考察了NO2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂在整个温度范围内(100-500°C)NH3选择性催化还原(SCR)NO性能的影响.研究所使用样品为新鲜Cu/SAPO-34催化剂在750°C下水热处理4 h的稳定期样品.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对样品的结构以及形貌进行表征,采用SCR活性评价、动力学实验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ-DRIFTS)表征催化剂的性能以及催化剂表面物种的变化.活性评价实验结果表明,NO2会抑制催化剂的低温(100-280°C)活性,但其存在会提高催化剂的高温(280°C以上)活性.与此同时,随着反应物中NO/NO2的摩尔比例减少,由于NH4NO3物种的分解,副产物(N2O)的浓度增大.动力学结果表明,Cu/SAPO-34催化剂上快速SCR反应的表观活化能(Ea=64.02 kJ?mol-1)比标准SCR反应的表观活化能(Ea=48.00 kJ?mol-1)更大.In situ-DRIFTS实验结果表明NO比NO2更容易在催化剂表面形成硝酸盐,并且NO2更容易与吸附在Br?nsted酸性位上的NH3物种反应生成NH4NO3.低温下,催化剂表面的NH4NO3物种会覆盖SCR反应的活性位,造成活性降低,但在高温时,形成的NH4NO3物种一部分会被NO还原为N2,而另一部分会直接热分解为N2O,造成催化剂的选择性降低. 展开更多
关键词 Nh3选择性催化还原 NOx(NO和NO2) CU SAPO-34 漫反射傅里叶变换红外光谱 硝酸铵
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焙烧温度对MnO_x-CeO_2-WO_3-ZrO_2催化剂上NH_3选择性还原NO的影响（英文） 被引量：2
15
作者 于在璐 谢鹏飞 +3 位作者 唐幸福 乐英红 华伟明 高滋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1175-1179,共5页
采用共沉淀法制备了MnOx-CeO2-WO3-ZrO2催化剂,考察了催化剂焙烧温度对O2和H2O存在下NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO的影响,并利用低温N2吸附、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和CO脉冲... 采用共沉淀法制备了MnOx-CeO2-WO3-ZrO2催化剂,考察了催化剂焙烧温度对O2和H2O存在下NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO的影响,并利用低温N2吸附、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和CO脉冲反应对催化剂进行了表征.结果表明在NH3-SCR反应中,催化剂的低温活性随焙烧温度的提高而降低,这是由于催化剂表面化学吸附氧和酸性位减少引起的;催化剂的高温活性随焙烧温度的提高先增加后减小,这与催化剂表面最易释放氧数量的变化趋势相反.700°C焙烧的催化剂具有良好的低温活性和最宽的反应温度窗口,在空速为90000 h-1的条件下,该催化剂的起燃温度(50%NO转化率)为189°C,且反应温度在218-431°C范围内,NO转化率可达到80%-100%. 展开更多
关键词 氮氧化物 选择性催化还原 氧化锰 氧化铈 氧化钨-氧化锆 共沉淀法 WO3-ZrO2
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CeO_2/ZrO_2物质的量比对CeO_2-ZrO_2-WO_3催化剂在NH_3选择性催化还原NO中的影响:氧化还原性能和表面酸性的探讨 被引量：2
16
作者 宋忠贤 张秋林 +3 位作者 宁平 张金辉 王燕彩 唐小苏 《化学世界》 CAS CSCD 2016年第1期20-24,29,共6页
采用水热法制备了一系列的催化剂用于NH3选择催化还原NO，通过不同的CeO2／ZrO2物质的量比考察催化剂的氧化还原性能和表面酸性对其催化活性的影响。采用XRD、H2-TPR、NH3TPD等表征手段对催化剂进行了表征，结果表明：当CeO2／ZrO2物质... 采用水热法制备了一系列的催化剂用于NH3选择催化还原NO，通过不同的CeO2／ZrO2物质的量比考察催化剂的氧化还原性能和表面酸性对其催化活性的影响。采用XRD、H2-TPR、NH3TPD等表征手段对催化剂进行了表征，结果表明：当CeO2／ZrO2物质的量比为5：5时，催化剂拥有最强的氧化还原能力和较多的弱酸和中强酸，从而在200～430℃区间内该催化剂拥有90％以上的NOx去除率。此外，10％（体积分数）H2O对该催化剂低温活性有抑制作用，在213～500℃区间内，H2O对SCR活性没有影响，在225～500℃区间内，NOx的去除率达到100％。 展开更多
关键词 选择性催化还原 CeO2/ZrO2 氧化还原性能 酸度
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低SO_(2)氧化率钒钛基选择性催化还原脱硝催化剂研究进展 被引量：1
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作者 陈校艺 赵博 +3 位作者 李浙飞 柯权力 周瑛 卢晗锋 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期117-122,共6页
选择性催化还原(SCR)脱硝技术是目前烟气氮氧化物控制最主流的技术。商用SCR催化剂主要由V 2O 5-WO_(3)(MoO_(3))/TiO_(2)组成,其中V 2 O 5不仅对烟气中的氮氧化物有催化还原作用,同时也能促进SO_(2)的氧化,导致硫酸铵盐的生成,进而造... 选择性催化还原(SCR)脱硝技术是目前烟气氮氧化物控制最主流的技术。商用SCR催化剂主要由V 2O 5-WO_(3)(MoO_(3))/TiO_(2)组成,其中V 2 O 5不仅对烟气中的氮氧化物有催化还原作用,同时也能促进SO_(2)的氧化,导致硫酸铵盐的生成,进而造成催化剂孔道堵塞,活性位点减少,使催化剂活性降低,脱硝效率下降。基于此,主要探讨了钒钛基SCR催化剂对SO_(2)的氧化机理及其研究进展,总结了国内外降低钒钛基SCR催化剂SO_(2)氧化率的一些主要措施,并对此进行了分析和讨论。 展开更多
关键词 选择性催化还原 脱硝 钒基催化剂 SO 2 氧化率
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MnO_x-WO_3/TiO_2NH_3选择性还原NO_x的催化性能与动力学 被引量：5
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作者 吴碧君 肖萍 刘晓勤 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第4期940-946,共7页
研究了Mn-W/TiO2用于NH3选择性催化还原NOx体系的催化反应性能,在很宽的温度范围和各种气体条件下,该催化剂显示了较高的催化活性。在GHSV 18900 h-1、100-350℃条件下,NOx转化率高达80.3%-99.6%,N2选择性达98.7%-100%;当反应气体中有0.... 研究了Mn-W/TiO2用于NH3选择性催化还原NOx体系的催化反应性能,在很宽的温度范围和各种气体条件下,该催化剂显示了较高的催化活性。在GHSV 18900 h-1、100-350℃条件下,NOx转化率高达80.3%-99.6%,N2选择性达98.7%-100%;当反应气体中有0.01%SO2（分压比,下同）和6%H2O,120℃转化率可维持在98.5%;SO2浓度高达0.07%,300℃转化率可长期稳定在99%,达到了商用V-W/TiO2催化剂的水平。稳态动力学实验发现,O2对Mn-W/TiO2NH3-SCR NOx催化体系起促进作用,O2含量在1.5%以下时转化率随O2浓度的增加而显著提高;当有过量O2和过量H2O存在时,反应为关于NO浓度的一级反应,关于NH3浓度的零级反应。由各温度下的动力学实验结果推导出Mn-W/TiO2催化反应的活化能为6.24 kJ.mol-1,较文献报道的其他催化剂的活化能低得多,为NH3选择性还原NOx较好的催化剂。 展开更多
关键词 Nh3选择性催化还原NO MnOx-WO3/TiO2 性能 动力学
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1,4-丁炔二醇选择性加氢催化剂:Pd/ZrO_(2)及其碱金属改性
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作者 周港 谭平华 +4 位作者 吴潘 何坚 蒋炜 刘长军 梁斌 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期640-648,共9页
以Zr(OH)_(4)焙烧得到的ZrO_(2)为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型Pd/ZrO_(2)和碱金属(M)改性的催化剂(Pd/M/ZrO_(2)),通过XRD、BET、TEM及HRTEM、CO_(2)-TPD、XPS对催化剂进行了表征,并评价了其在1,4-丁炔二醇(BYD)选择性加氢制1,4... 以Zr(OH)_(4)焙烧得到的ZrO_(2)为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型Pd/ZrO_(2)和碱金属(M)改性的催化剂(Pd/M/ZrO_(2)),通过XRD、BET、TEM及HRTEM、CO_(2)-TPD、XPS对催化剂进行了表征,并评价了其在1,4-丁炔二醇(BYD)选择性加氢制1,4-丁烯二醇(BED)反应中的活性、选择性和稳定性,探究了反应气氛及碱金属改性对其活性和稳定性的影响。结果表明,1.0%Pd/ZrO_(2)(1.0%为Pd的质量分数)在50℃,2.40 MPa H_(2)下,能够催化BYD选择性加氢生成BED,有较高的催化活性[0.048 molBYD/(g Pd·s)],在BYD完全转化的条件下,BED的选择性为91.2%。氨的引入能够显著抑制催化剂加氢活性,提高BED的选择性。在BYD接近完全转化时,BED的选择性可达95.6%。向ZrO_(2)载体中引入少量碱金属(Li、Na、K、Rb、Cs),能够提高BED的选择性,其中,Rb的影响最为显著,BED的选择性可达94.1%。 展开更多
关键词 Pd/ZrO_(2)催化剂 改性 1 4-丁炔二醇 选择性加氢 1 4-丁烯二醇
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钾盐对V_2O_5/TiO_2催化剂NH_3选择性催化还原NO反应的影响 被引量：29
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作者 姜烨 高翔 +3 位作者 杜学森 毛剑宏 骆仲泱 岑可法 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2008年第35期21-26,共6页
钾在中国燃煤和生物质烟气中以钾盐——硫酸钾和氯化钾的形式存在。文中采用静态N2物理吸附、程序升温表面反应(temperature-programmed surface reaction,TPSR)、傅里叶变换红外(Fourier transform infrared,FT-IR)光谱和催化活性评价... 钾在中国燃煤和生物质烟气中以钾盐——硫酸钾和氯化钾的形式存在。文中采用静态N2物理吸附、程序升温表面反应(temperature-programmed surface reaction,TPSR)、傅里叶变换红外(Fourier transform infrared,FT-IR)光谱和催化活性评价的方法,研究了钾盐对V2O5/TiO2催化剂上NH3选择性催化还原NO反应的影响。结果表明,钾盐使V2O5/TiO2催化剂活性降低。随着钾盐在催化剂上负载量的增加,稳定的NO脱除温度窗口逐渐变窄,当K与V物质的量之比达到3.0时,该窗口消失。钾盐的掺入使催化剂表面活性位数量明显减少,但是并没有显著改变催化剂的反应性。催化剂失活的主要原因是K优先配位在催化剂表面的Br￠nsted酸性位上,中和了Br￠nsted酸性位酸性,使Br￠nsted酸性位上吸附的氨减少。 展开更多
关键词 选择性催化还原 氮氧化物 钾盐 V2O5/TIO2催化剂 活性
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