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层状双金属氢氧化物的层间阴离子对衍生的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂光热催化CO_(2)甲烷化反应的影响
1
作者 郭李娜 李睿哲 +5 位作者 孙闯 罗小利 石义秋 原弘 欧阳述昕 张铁锐 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期68-78,共11页
太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这... 太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这些催化剂在CO_(2)加氢反应中作为优秀的光热催化剂被广泛应用。然而,有关LDH的层间阴离子类型如何影响CO_(2)甲烷化活性的研究还相对有限。本文研究了包含不同层间阴离子的镍(Ni)铝(Al)LDH前驱体,通过在H_(2)/Ar气氛中还原处理,制备了一系列Ni负载在氧化铝(Al_(2)O_(3))上的MO催化剂,这些催化剂被命名为NiAl-x-MO(其中x代表CO_(3)、NO_(3)、Cl和SO_(4),分别代表碳酸根、硝酸根、氯离子和硫酸根等阴离子)。其中,NiAl-CO_(3)-MO催化剂表现出50.1%的CO_(2)转化率,99.9%的甲烷(CH_(4))选择性以及94.4 mmol∙g^(−1)∙h^(−1)的CH_(4)产出速率。与之相比,NiAl-Cl-MO和NiAl-SO_(4)-MO催化剂的CO_(2)甲烷化活性极低。H_(2)程序升温脱附(temperature programmed desorption with H_(2),H_(2)-TPD)实验和密度泛函理论计算(density functional theory,DFT)结果表明,低CO_(2)转化率是由于残留的氯(Cl)或硫(S)与金属Ni形成的强配位键阻碍了H_(2)的吸附和活化。因此,在设计LDH衍生的催化剂,特别是用于氢化反应的Ni基催化剂时,应优先考虑层间阴离子在LDH中的重要作用。 展开更多
关键词 光热催化 Co_(2)甲烷化 Ni-al_(2)o_(3)催化剂 层状金属双氢氧化物 层间阴离子
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制备条件对α-Al_(2)O_(3)载体及草酸二甲酯合成催化剂性能的影响
2
作者 李凯歌 赵立红 +6 位作者 梁旭 谢肥东 蒋元力 刘振峰 谢进军 蔡教民 郑卫 《工业催化》 2025年第2期49-56,共8页
以偏铝酸钠(NaAlO_(2))为原料,采用硝酸法在不同条件下制备了一系列氧化铝前驱体,经高温煅烧制得α-Al_(2)O_(3)。以α-Al_(2)O_(3)为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型钯催化剂,并在固定床反应器上评价了其催化一氧化碳氧化偶联合成... 以偏铝酸钠(NaAlO_(2))为原料,采用硝酸法在不同条件下制备了一系列氧化铝前驱体,经高温煅烧制得α-Al_(2)O_(3)。以α-Al_(2)O_(3)为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型钯催化剂,并在固定床反应器上评价了其催化一氧化碳氧化偶联合成草酸二甲酯的性能。通过XRD、BET、SEM、NH_(3)-TPD和H_(2)-TPR等对样品的结构和表面性质进行了表征。结果表明,在成胶温度为55℃、反应终点pH为7.0、NaAlO_(2)物质的量浓度为0.8 mol·L^(-1)的条件下制备得到了氧化铝前驱体,该前驱体经1200℃焙烧处理后制备得到的α-Al_(2)O_(3)载体具有较高的比表面积、合适的表面酸性、适宜的孔径分布和较大的孔隙率。以此为载体制备的钯基催化剂,在空速为3000 h^(-1)、反应温度为130℃、原料气一氧化碳/亚硝酸甲酯(CO/MN)物质的量比为4∶1的反应条件下,亚硝酸甲酯(MN)转化率为87.4%,草酸二甲酯(DMO)选择性为96.1%。 展开更多
关键词 催化剂工程 硝酸法 α-al_(2)o_(3) 氧化铝前驱体 孔径分布 草酸二甲酯
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Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂上乙烷干重整反应本征动力学研究
3
作者 郭冰洋 杜春丽 +5 位作者 范志辉 杨旭港 张艺 闫龙飞 张振洲 涂维峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期39-46,共8页
乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%... 乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%的Ni基催化剂(5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)和10%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)),通过本征动力学方法分析了反应物分压(pC_(2)H_(6)和p_(CO)_(2))和产物分压(p_(H_(2))和p_(CO))对相关反应的影响,研究了反应温度、Ni团簇平均粒径对乙烷干重整反应过程中乙烷活化的影响。结果表明,在温度为823 K、常压、pC_(2)H_(6)为0.1~7.0 kPa、p_(CO)_(2)为2.0~20.0 kPa和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,催化剂上乙烷正向转化速率与pC_(2)H_(6)线性相关,且不受p_(CO)_(2)、p_(H_(2))和p_(CO)的影响;在本征动力学区间内,乙烷重整反应速率的速率控制步骤为乙烷活化,活化能为(108±10)kJ/mol。在温度为823 K、常压和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,Ni团簇平均粒径为6.5 nm的5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)具有较高的乙烷活化速率((7.26±0.80)mol/(mol·min·kPa))。 展开更多
关键词 乙烷干重整反应 Ni/al_(2)o_(3)-Ceo_(2)催化剂 本征动力学 反应机理
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Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上甲烷氧化偶联反应中氧物种迁移及类型对CH_(4)解离影响的DFT研究
4
作者 刘思 章日光 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期12-22,共11页
La_(2)O_(3)催化剂广泛应用于甲烷氧化偶联(OCM)反应,但确定该反应中关键氧物种的类型及其对甲烷解离活性的影响仍具有挑战性。基于密度泛函理论(DFT)计算,探究了Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上氧迁移过程、氧迁移过程中形成的氧物种类型以... La_(2)O_(3)催化剂广泛应用于甲烷氧化偶联(OCM)反应,但确定该反应中关键氧物种的类型及其对甲烷解离活性的影响仍具有挑战性。基于密度泛函理论(DFT)计算,探究了Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上氧迁移过程、氧迁移过程中形成的氧物种类型以及氧物种类型对甲烷解离活性的影响。结果表明,对于Li/Ov-La_(2)O_(3)催化剂,O_(2)在催化剂表面氧空位上形成表面超氧物种O_(2(1st))^(-),随后表面超氧物种O_(2(1st))^(-)中的一个O迁移到次表层形成次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-),即Li/Ov-La_(2)O_(3)-O_(2(2nd))^(2-)催化剂。对于Li/La_(2)O_(3)催化剂,O_(2)解离与催化剂表面晶格氧结合生成两个表面超氧物种O_(2(1st))^(-),随后表面超氧物种O-2中的一个O迁移到次表层形成次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-),即Li/La_(2)O_(3)-O_(2(1st))^(-)+O_(2(2nd))^(2-)催化剂。Li/Ov-La_(2)O_(3)-O_(2(2nd))^(2-)和Li/La_(2)O_(3)-O_(2(1st))^(-)+O_(2(2nd))^(2-)催化剂中的次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-)提高了催化剂的甲烷解离性能,并使甲烷自发解离为吸附态CH_(3)和H。这主要归因于次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-)的存在使得催化剂表面O处于缺电子状态,进而提高了催化剂的甲烷解离性能。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联反应 La_(2)o_(3)催化剂 氧迁移 氧物种 Li掺杂
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Ce-Cu协同作用对Ce-CB/Al_(2)O_(3)催化剂催化甲醛乙炔化性能的影响 被引量：1
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作者 孙伟 崔丽凤 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期152-157,162,共7页
采用共沉淀法制备了具有不同Ce质量分数掺杂改性的CuO-Bi_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H2-TPR、SEM、XPS等手段研究了Ce助剂对催化剂结构及其甲醛乙炔化反应性能的影响。结果表明,Ce和Cu的双金属协同作用不仅提高了CuO在... 采用共沉淀法制备了具有不同Ce质量分数掺杂改性的CuO-Bi_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H2-TPR、SEM、XPS等手段研究了Ce助剂对催化剂结构及其甲醛乙炔化反应性能的影响。结果表明,Ce和Cu的双金属协同作用不仅提高了CuO在催化剂中载体表面的分散度,还促进了CuO的还原活化过程,使得催化剂中的CuO高效转变为乙炔亚铜活性物种,并在反应过程中保持较高的分散度与稳定性。Ce掺杂改性的催化剂表现出更高的催化活性,在Ce5-CB/Al_(2)O_(3)催化剂催化甲醛乙炔化反应中,实现了93.7%的甲醛转化率以及98.1%的1,4-丁炔二醇选择性,且催化剂经历6次循环后催化活性未见明显降低。 展开更多
关键词 CE掺杂 ce-cb/al_(2)o_(3)催化剂 协同作用 甲醛乙炔化
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活性金属Ni d电荷密度对Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂菲加氢性能的影响 被引量：1
6
作者 荆洁颖 李泽 +1 位作者 赵泽敏 张雨 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期102-113,共12页
高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢... 高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢饱和过程的速控步骤,其吸附活化困难不易解决,催化剂活性难以满足加氢需求。根据稠环芳烃与过渡金属间π络合吸附机理,在反应物吸附活化过程中,稠环芳烃分子和活性金属分别充当电子供体和电子受体,故Ni基催化剂中活性金属Ni处于缺电子状态时利于生成全氢菲,但关于Ni缺电子量及其电子结构如何影响催化剂菲、对称八氢菲加氢性能的原因需进一步探究。此外,基于负载型Ni_(2)P催化剂稳定性高、耐硫、耐氮性强等优势,采用次磷酸盐歧化法通过调变P/Ni物质的量比制备具有不同Ni d电荷密度的Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂,考察Ni d电荷密度对菲、对称八氢菲吸附和反应性能的影响规律。结果表明,在320℃、5 MPa、空速1 309 h-1反应条件下,Ni-2.5P/Al_(2)O_(3)催化剂转换频率fTO最高(44.64×10^(-3)s^(-1))。通过吸附活化熵描述菲、对称八氢菲与催化剂表面间相互作用强度,发现菲、对称八氢菲在不同Ni-xP/Al_(2)O_(3)催化剂表面吸附强度不同。通过定量计算Ni d电荷密度,明确了Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂用于菲加氢反应时适宜Ni d电荷密度约-0.24 e,对称八氢菲加氢反应适宜的Ni d电荷密度约-0.05 e。 展开更多
关键词 菲 加氢饱和 Ni_(2)P/al_(2)o_(3)催化剂 d电荷密度 全氢菲
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基于层状锌铝复合氢氧化物前驱体优化制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)气相醛加氢催化剂
7
作者 白鹏 刘函澎 +6 位作者 陈雪娇 张永辉 赵振祥 吴萍萍 黄德鑫 吴先锋 张志华 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期224-232,共9页
以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝... 以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝的引入方式对ZnAl_(2)O_(4)尖晶石形成的影响,考察不同条件下所得催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。结果表明:与工业催化剂相比,在辛烯醛气相加氢反应中混合法制得的催化剂与工业催化剂活性相当,产物选择性在空速1.5 h^(-1)时高于工业剂1.9%,在空速4.0 h^(-1)时高于工业剂2.5%;以偏铝酸钠作为铝源制备的ZnAl-LDH前驱物大大提高锌铝结合效率,减少非结合Al_(2)O_(3)的产生,提高产物选择性,同时实现380℃低温焙烧条件下ZnAl-LDH向ZnAl_(2)O_(4)尖晶石的转变,避免传统的高温焙烧过程中CuO的烧结。 展开更多
关键词 Cu/Zno/al_(2)o_(3)催化剂 Znal_(2)o_(4)尖晶石 Znal-LDH 气相醛加氢
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La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响
8
作者 宋崇林 郑庆贺 +3 位作者 吕誉 崔立峰 李云强 吕刚 《天津大学学报（自然科学与工程技术版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1053-1061,共9页
为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技... 为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能. 展开更多
关键词 La_(1-x)Ce_(x)Mno_(3)-Ba/al_(2)o_(3)催化剂 H_(2)选择性催化还原No NH_(3)产物选择性 No转化率 晶相结构 还原特性 No_(x)吸附-脱附
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Al_(2)O_(3)基材作载体制备MoP加氢脱硫催化剂的研究
9
作者 邹洁 李翔 +2 位作者 盛强 尚森森 王伟 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期101-106,共6页
采用低温燃烧法和溶剂热法分别合成了富含五配位Al^(3+)物种的氧化铈改性Al_(2)O_(3)(Ce-Al_(2)O_(3))和介孔-大孔Al_(2)O_(3)(M-Al_(2)O_(3));通过程序升温还原浸渍法负载的Mo的磷酸盐前驱体制备了MoP催化剂。以二苯并噻吩(DBT)为模型... 采用低温燃烧法和溶剂热法分别合成了富含五配位Al^(3+)物种的氧化铈改性Al_(2)O_(3)(Ce-Al_(2)O_(3))和介孔-大孔Al_(2)O_(3)(M-Al_(2)O_(3));通过程序升温还原浸渍法负载的Mo的磷酸盐前驱体制备了MoP催化剂。以二苯并噻吩(DBT)为模型含硫化合物评价了其加氢脱硫(HDS)性能。结果表明,M-Al_(2)O_(3)上制备纯相MoP所需磷酸盐前驱体的P/Mo摩尔比在1~1.2之间。DBT在MoP催化剂上转化率大小为MoP(1)/SiO_(2)>MoP(1)/Ce-Al_(2)O_(3)>MoP(1.2)/M-Al_(2)O_(3)。动力学研究表明,DBT在MoP(1)/Ce-Al_(2)O_(3)和MoP(1.2)/M-Al_(2)O_(3)上的HDS反应活化能几乎相同,显著小于MoP(1)/SiO_(2)上的活化能。在MoP催化剂上,直接脱硫(DDS)路径选择性随温度的增加而增加。在较低的温度下(如280℃),DBT主要通过加氢(HYD)反应路径脱硫;在较高的温度下(如360℃),DDS和HYD两条反应路径并重。 展开更多
关键词 MoP 磷酸盐前驱体 程序升温还原 al_(2)o_(3) 加氢脱硫 二苯并噻吩
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MnCe-Al_(2)O_(3)球形颗粒的制备及其催化燃烧环己烷性能
10
作者 尤生萍 付换然 +2 位作者 秦璐 王康 王希涛 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 北大核心 2025年第2期175-180,共6页
挥发性有机物(VOCs)的大量排放会导致环境污染和健康危害,催化燃烧是高效降解VOCs的重要手段之一.采用海藻酸盐溶胶-凝胶法合成了MnCe-Al_(2)O_(3)球形颗粒作为环己烷催化燃烧催化剂,结果表明,Mn催化剂中适当添加Ce可提高MnOx的分散性,... 挥发性有机物(VOCs)的大量排放会导致环境污染和健康危害,催化燃烧是高效降解VOCs的重要手段之一.采用海藻酸盐溶胶-凝胶法合成了MnCe-Al_(2)O_(3)球形颗粒作为环己烷催化燃烧催化剂,结果表明,Mn催化剂中适当添加Ce可提高MnOx的分散性,降低催化剂H_(2)-TPR还原温度.催化剂中Mn和Ce摩尔比为3∶1、煅烧温度650℃时,催化剂催化燃烧环己烷活性最高,可以在345℃实现环己烷的完全转化.反应24 h后,催化剂仍显示出几乎100%的环己烷转化率,表现了良好的催化稳定性.与浸渍法制备的催化剂相比,MnCe-31-Al_(2)O_(3)-650催化剂活性更高. 展开更多
关键词 挥发性有机物 MnCe-al_(2)o_(3)球形颗粒 海藻酸盐溶胶-凝胶法 催化燃烧 环己烷
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Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂催化沼气蒸汽重整制氢性能研究
11
作者 张中亮 刘吉 +5 位作者 马宗虎 胡锶菡 冯冰 胡斌 李凯 陆强 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第9期19-25,32,共8页
沼气蒸汽重整是重要的制氢方式,开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此,采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体的Ni基催化剂,对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N_(2)吸/脱附、XRD等... 沼气蒸汽重整是重要的制氢方式,开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此,采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体的Ni基催化剂,对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N_(2)吸/脱附、XRD等表征方法,分析了催化剂的织构性质、晶相组成等。探究了催化剂的物理结构和化学性质对沼气蒸汽重整制氢的影响机制,并探讨了焙烧温度与金属助剂Fe对催化剂催化性能的影响。结果表明,在700°C、空速12000 h^(-1)条件下,焙烧温度为550°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)表现出突出的催化性能,CH_(4)转化率和H_(2)产率分别稳定在89.94%和81.49%。ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体相比于Al_(2)O_(3)载体增大了催化剂的比表面积,促进了平均粒径较小的Ni在载体表面的高度分散,进而提高了催化剂的催化沼气蒸汽重整制氢性能。焙烧温度可以调控催化剂的比表面积和孔体积,焙烧温度为550°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)的比表面积和孔体积比焙烧温度为700°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)大。Fe与ZrO_(2)的耦合改性提升了催化剂的还原性能,生成了更多高活性Ni^(0),有利于甲烷干重整制氢反应的发生,调控了气体产物中的n_(H_(2))/n_(CO)。 展开更多
关键词 沼气 重整制氢 Zro_(2)-al_(2)o_(3)复合载体 NI基催化剂
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Al_(2)O_(3)载体孔结构优化:提升FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂在焦炉煤气加氢脱硫性能
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作者 王龙龙 秦志峰 +5 位作者 班红艳 李乃珍 杜朕屹 于峰 翟志强 吴琼笑 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第10期3623-3638,共16页
探讨了Al_(2)O_(3)载体孔结构对FeMo/Al_(2)O_(3)预加氢脱硫(HDS)催化剂活性和选择性的影响,采用浸渍法制备了一系列具有不同孔结构的FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂,并通过微型固定床技术对其在模拟焦炉煤气中COS、CS_(2)、C_(4)H_(4)S和C_(2)... 探讨了Al_(2)O_(3)载体孔结构对FeMo/Al_(2)O_(3)预加氢脱硫(HDS)催化剂活性和选择性的影响,采用浸渍法制备了一系列具有不同孔结构的FeMo/Al_(2)O_(3)催化剂,并通过微型固定床技术对其在模拟焦炉煤气中COS、CS_(2)、C_(4)H_(4)S和C_(2)H_(4)的HDS活性和选择性进行了系统评价,通过N_(2)吸附-脱附、红外碳硫、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、XPS、Raman以及HRTEM等技术对催化剂进行了表征。研究结果表明,Al_(2)O_(3)载体孔结构对催化剂活性相MoS_(2)有显著影响,从而影响加氢脱硫活性和选择性,其中较大孔径的载体更有利于COS和CS_(2)的有效转化,而较小孔径的载体则更倾向于促进C_(4)H_(4)S和C_(2)H_(4)的转化;此外,具有较大孔径的催化剂不仅展现出更低的积炭倾向,还通过提高Mo物种的分散性,有效调控了MoS_(2)片晶的生长尺寸和层数,从而在COS和CS_(2)的加氢脱硫活性上显示了优异性能。研究结果为高效HDS催化剂的设计与开发开辟了新途径。 展开更多
关键词 al_(2)o_(3)载体 孔结构 FeMo/al_(2)o_(3)催化剂 焦炉煤气 加氢脱硫
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二氯乙烷氧氯化再生高分散Pt/Al_(2)O_(3)丙烷脱氢催化剂
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作者 陶明亮 赵方成 +3 位作者 隋志军 安霓虹 沈亚峰 周兴贵 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1695-1703,共9页
制备了高分散Pt/Al_(2)O_(3)丙烷脱氢催化剂,研究了以二氯乙烷作为氯分散剂氧氯化再生Pt基催化剂的工艺,采用XRD、CO化学吸附、HAADF-STEM和N_(2)吸附-脱附等方法表征了氧氯化处理前后催化剂结构,考察了温度、二氯乙烷进料速率、氧气含... 制备了高分散Pt/Al_(2)O_(3)丙烷脱氢催化剂,研究了以二氯乙烷作为氯分散剂氧氯化再生Pt基催化剂的工艺,采用XRD、CO化学吸附、HAADF-STEM和N_(2)吸附-脱附等方法表征了氧氯化处理前后催化剂结构,考察了温度、二氯乙烷进料速率、氧气含量以及氧氯化时间对再生催化剂性能的影响,并评价了催化剂在反应-再生循环过程中的稳定性。实验结果表明,二氯乙烷氧氯化处理可以使烧结的Pt/Al_(2)O_(3)催化剂达到亚纳米尺度的分散,当二氯乙烷进料速率为127μmol/min、氧气含量为12%(φ)、温度为500℃、氧氯化时间为60 min时氧氯化再生催化剂性能最佳,在此条件下Pt/Al_(2)O_(3)催化剂性能在多次反应-再生循环中保持稳定。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 Pt/al_(2)o_(3)催化剂 二氯乙烷 再生 再分散
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制备条件对CoLa/Al_(2)O_(3)催化剂上乙醇脱氢氨化制乙腈反应性能的影响
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作者 李想 冯超 +3 位作者 楚卫锋 谢英鹏 刘盛林 朱向学 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第5期28-35,共8页
乙醇脱氢氨化法是获得高纯度乙腈较为清洁、安全和经济的途径。在固定床反应器上考察了制备条件(焙烧气氛和Co负载量)对xCo0.25La/Al_(2)O_(3)-y(x和0.25分别代表Co和La的负载量(质量分数,%),y代表焙烧气氛)的乙醇脱氢氨化制乙腈反应(在... 乙醇脱氢氨化法是获得高纯度乙腈较为清洁、安全和经济的途径。在固定床反应器上考察了制备条件(焙烧气氛和Co负载量)对xCo0.25La/Al_(2)O_(3)-y(x和0.25分别代表Co和La的负载量(质量分数,%),y代表焙烧气氛)的乙醇脱氢氨化制乙腈反应(在410℃、0.1 MPa、无水乙醇空速0.5 h^(-1)、氨与醇物质的量之比为6:1的条件下反应45 min)催化性能的影响,采用XRD、XRF、N2物理吸/脱附和CO脉冲化学吸附等对催化剂进行了表征。结果表明,随着Co负载量的增加,xCo0.25La/Al_(2)O_(3)-10H_(2)/N_(2)的金属活性表面积先增加后下降,其中10Co0.25La/Al_(2)O_(3)-10H_(2)/N_(2)的还原态Co表面积为23.38 m^(2)/g,其乙腈选择性最高(88.47%)。保持其他反应条件不变,将10Co0.25La/Al_(2)O_(3)-10H_(2)/N_(2)在430℃下连续运转120 h,乙腈选择性由初始的88.32%快速下降到21 h的66.80%,随后稳定在65%左右,相应乙胺选择性和丁腈选择性分别维持在12%左右和5%左右。 展开更多
关键词 制备条件 乙醇脱氢氨化 乙腈 CoLa/al_(2)o_(3)催化剂
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Au/γ-Al_(2)O_(3)催化剂的绿色制备及其催化降解亚甲基蓝性能
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作者 肖伽励 金党琴 +3 位作者 周慧 周龙生 王升文 郑炳云 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第3期634-639,共6页
利用侧柏叶提取液为还原剂制备了纳米金负载型Au/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,研究了负载条件对金颗粒物理状态及催化剂比表面积的影响。利用XRD、BET、SEM、TEM对催化剂的晶型、孔结构和形貌进行表征,以亚甲基蓝作为目标污染物探究了Au/γ-Al... 利用侧柏叶提取液为还原剂制备了纳米金负载型Au/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,研究了负载条件对金颗粒物理状态及催化剂比表面积的影响。利用XRD、BET、SEM、TEM对催化剂的晶型、孔结构和形貌进行表征,以亚甲基蓝作为目标污染物探究了Au/γ-Al_(2)O_(3)的催化降解能力。结果显示,最佳金负载率为1.00%,最佳煅烧温度为300℃。当Au/γ-Al_(2)O_(3)投加量为0.7 g·L^(-1)时,15 mL 0.5 g·L^(-1) NaBH_(4)能在10 min内降解97.67%的亚甲基蓝,且循环利用5次后单位质量催化剂的亚甲基蓝降解率不下降,说明Au/γ-Al_(2)O_(3)催化剂有良好的催化活性和稳定性。 展开更多
关键词 绿色制备 Au/γ-al_(2)o_(3) 催化降解能力
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纳米γ-Al_(2)O_(3)负载Ag催化剂催化对硝基酚加氢合成对氨基酚
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作者 赵倩宇 郑召京 +1 位作者 王爱丽 殷恒波 《精细石油化工》 CAS 2024年第4期37-43,共7页
采用湿化学还原法制备了纳米γ-Al_(2)O_(3)负载纳米Ag(Ag/γ-Al_(2)O_(3))催化剂。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)表征表明,纳米Ag颗粒很好的分散在载体γ-Al_(2)O_(3)上,纳米金属Ag颗粒平均粒径介于0.8~1... 采用湿化学还原法制备了纳米γ-Al_(2)O_(3)负载纳米Ag(Ag/γ-Al_(2)O_(3))催化剂。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)表征表明,纳米Ag颗粒很好的分散在载体γ-Al_(2)O_(3)上,纳米金属Ag颗粒平均粒径介于0.8~1.6 nm之间。在氢气压力1.0 MPa、反应温度150℃反应条件下,5.0%Ag/γ-Al_(2)O_(3)催化对硝基酚加氢完全转化时,对氨基酚选择性为100%。以5.0%Ag/γ-Al_(2)O_(3)催化剂为模型催化剂,采用经验幂函数型反应动力学方程拟合的活化能为26.87 kJ/mol, Ag/γ-Al_(2)O_(3)纳米催化剂具有良好的催化对硝基酚加氢制备对氨基酚活性。 展开更多
关键词 Ag/γ-al_(2)o_(3)纳米催化剂 对硝基酚 加氢 对氨基酚
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CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)工业球型催化剂的制备及其脱除石灰窑尾气CO的性能
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作者 宓家宁 杨瑞瑶 +3 位作者 赵文 王保举 张立平 于如军 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1466-1472,共7页
采用分步浸渍法制备了CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)工业球型催化剂。通过XRD,SEM,TEM,Raman,H_(2)-TPR等方法对催化剂的结构进行表征,并将CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)应用于石灰窑尾气处理中,考察了CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)的CO催化... 采用分步浸渍法制备了CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)工业球型催化剂。通过XRD,SEM,TEM,Raman,H_(2)-TPR等方法对催化剂的结构进行表征,并将CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)应用于石灰窑尾气处理中,考察了CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)的CO催化氧化效果及使用寿命。实验结果表明,在气体流量为1 m^(3)/h,150℃条件下,CuO/CeO_(2)/γ-Al_(2)O_(3)脱除石灰窑尾气(2%(φ)CO,2%(φ)O_(2),35%(φ)CO_(2)及N2)时,可实现超350 h的稳定运行,且稳定运行后催化剂的结构并未被破坏。 展开更多
关键词 Cuo/Ceo_(2)/γ-al_(2)o_(3) 球型催化剂 Co氧化 石灰窑尾气
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非甲烷总烃分析仪专用Co_(3)O_(4)/Al_(2)O_(3)催化剂的制备及性能研究
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作者 谭聚 杨琴琴 何瑜 《湖北大学学报（自然科学版）》 CAS 2024年第3期347-355,共9页
挥发性有机化合物(volatile organic compounds,VOCs)是引发霾和光化学烟雾等环境问题的重要原因,达到一定浓度会对人类健康造成威胁。非甲烷总烃(non-methane hydrocarbon,NMHC)作为VOCs总量统计的重要指标,在一定程度上可以简单、直... 挥发性有机化合物(volatile organic compounds,VOCs)是引发霾和光化学烟雾等环境问题的重要原因,达到一定浓度会对人类健康造成威胁。非甲烷总烃(non-methane hydrocarbon,NMHC)作为VOCs总量统计的重要指标,在一定程度上可以简单、直观地反映VOCs污染状况,因此,监控NMHC对保护环境与人类健康具有重要意义。本文中制备了层状结构、球形结构和立方体结构3种不同形貌的Co_(3)O_(4)纳米材料,将纳米材料均匀负载于活性Al_(2)O_(3)颗粒表面作为NMHC分析专用催化剂。通过XRD、FESEM、BET和XPS技术对制备的Co_(3)O_(4)催化剂进行表征;并将催化剂用于NMHC的检测,对不同形貌催化剂的催化性能进行评价。结果表明,当煅烧温度为400℃、煅烧时间为3 h,催化剂具有较高的催化活性,其中立方体结构催化剂具有最高的催化活性,能在236℃将NMHC完全降解,层状结构与球形结构催化剂分别在261℃与257℃将NMHC完全降解。升高煅烧温度有助于催化活性的提高,因为煅烧温度的升高增大了催化剂中Co_(3)O_(4)的相对结晶度与O_(ads)/O_(latt)摩尔比,使得气体转移速度加快,因而使催化剂具有更高的催化活性。催化剂经过耐水性、热失重测试与催化循环测试后仍能保持较高的催化活性。 展开更多
关键词 Co_(3)o_(4)/al_(2)o_(3)催化剂 非甲烷总烃 色谱-催化氧化法 形貌
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制备Fe_(2)O_(3)/Mn_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)复合催化剂催化臭氧高效降解亚甲基蓝
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作者 徐林煦 李佳泽 +3 位作者 宋扬 杨志刚 沈雪 陈飞勇 《当代化工研究》 CAS 2024年第7期87-89,共3页
本工作采用过量浸渍法制备了Fe_(2)O_(3)/Mn_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)复合型催化剂,并考察了其用于催化臭氧降解亚甲基蓝的催化能力。研究了Fe/Mn负载比、催化剂投加量、O3浓度和pH等对亚甲基蓝降解的影响。结果表明,Fe/Mn负载比为1:2,催... 本工作采用过量浸渍法制备了Fe_(2)O_(3)/Mn_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)复合型催化剂,并考察了其用于催化臭氧降解亚甲基蓝的催化能力。研究了Fe/Mn负载比、催化剂投加量、O3浓度和pH等对亚甲基蓝降解的影响。结果表明,Fe/Mn负载比为1:2,催化剂投加量为2g/L,O_(3)浓度为10mg/L以及pH为5.5时,对亚甲基蓝色度和COD的去除率较好,分别可达99.8%和79.85%。对比O_(3)氧化处理亚甲基蓝,分别提高了10%和40%。 展开更多
关键词 过量浸渍法 Fe_(2)o_(3)/Mn_(2)o_(3)/al_(2)o_(3) 臭氧 催化 亚甲基蓝
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复合不同元素的Al_(2)O_(3)基臭氧催化剂对比研究
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作者 周莹 姜承志 +1 位作者 董杨晴 孙嘉 《辽宁化工》 CAS 2024年第10期1495-1498,共4页
利用溶剂缺失法(SDM)制备了Al_(2)O_(3)复合不同金属元素的催化剂,通过实验对比各催化剂催化臭氧氧化苯酚的过程中,苯酚溶液的UV图谱;同时测定苯酚溶液的去除率,比较其去除效果。所选的金属元素包括Mg、Ca、Ni、Mn;为比较其降解效果,同... 利用溶剂缺失法(SDM)制备了Al_(2)O_(3)复合不同金属元素的催化剂,通过实验对比各催化剂催化臭氧氧化苯酚的过程中,苯酚溶液的UV图谱;同时测定苯酚溶液的去除率,比较其去除效果。所选的金属元素包括Mg、Ca、Ni、Mn;为比较其降解效果,同时做了单独臭氧Al_(2)O_(3)本身对苯酚的催化效果。结果表明,Mg/Al_(2)O_(3)和Ca/Al_(2)O_(3)表现出较高的臭氧催化活性,相对于单独臭氧大概提前60 min中间产物浓度开始降低。以Mg/Al_(2)O_(3)和Ca/Al_(2)O_(3)为催化剂时,相比于单独臭氧氧化,在60 min时的苯酚去除率分别提高了28%和22%。 展开更多
关键词 al_(2)o_(3) 臭氧催化 苯酚
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