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MgN_(4)掺杂石墨烯CO氧化催化活性的密度泛函研究
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作者 袁利 郑灵丹 +1 位作者 周慧颖 徐先燕 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第2期57-62,共6页
鉴于镁卟啉所呈现的催化活性,采用密度泛函理论考察了MgN_(4)结构掺杂石墨烯的CO氧化催化活性.研究发现MgN_(4)掺杂石墨烯具有良好的结构稳定性,O_(2)优先吸附在金属活性位点且不易解离.其CO氧化以Eley-Rideal(ER)机理实现,决速步能垒仅... 鉴于镁卟啉所呈现的催化活性,采用密度泛函理论考察了MgN_(4)结构掺杂石墨烯的CO氧化催化活性.研究发现MgN_(4)掺杂石墨烯具有良好的结构稳定性,O_(2)优先吸附在金属活性位点且不易解离.其CO氧化以Eley-Rideal(ER)机理实现,决速步能垒仅为0.67 eV,与FeC_(3)、AlN_(4)掺杂石墨烯具有相当的催化活性.MgN_(4)掺杂石墨烯有望是一种具有潜在CO氧化催化活性的催化剂. 展开更多
关键词 MgN_(4)掺杂石墨烯 co氧化 密度泛函理论
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调控Cu/CeO_(2)催化剂形貌增强低温CO氧化的耐水性
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作者 薛晶 李巧艳 +1 位作者 李书宁 梁美生 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5415-5425,共11页
合成了管状、棒状和颗粒状的Cu/CeO_(2)的催化剂,探讨了其在潮湿条件下氧化CO的结构-性能相关性.结果表明,管状催化剂(CuCe-NT)具有优异的低温活性和抗H_(2)O稳定性.根据表征,CuCe-NT与纳米棒状(CuCe-NR)和纳米颗粒状(CuCe-NP)催化剂相... 合成了管状、棒状和颗粒状的Cu/CeO_(2)的催化剂,探讨了其在潮湿条件下氧化CO的结构-性能相关性.结果表明,管状催化剂(CuCe-NT)具有优异的低温活性和抗H_(2)O稳定性.根据表征,CuCe-NT与纳米棒状(CuCe-NR)和纳米颗粒状(CuCe-NP)催化剂相比,结晶度更低、表面积更大且结构缺陷更多,从而增强了CuO_(x)与CeO_(2)间的相互作用,加强了Ce^(4+)/Ce^(3+)和Cu^(2+)/Cu^(+)的氧化还原循环,使表面富集大量Ce^(3+)和Cu^(+),进一步促进了CO的吸附和氧化.此外,中空结构的CuCe-NT具有较大的孔径,可有效抑制H_(2)O的缔合吸附,从而抑制氧空位上惰性OH的生成,在潮湿条件下保持较高的氧化性.In-situ DRIFTS表明,相比于CuCe-NP,中空结构的CuCe-NT可以缓解H_(2)O与CO的竞争性吸附,抑制桥式碳酸盐的形成,确保在潮湿环境下氧化CO.本研究从吸附H_(2)O的类型和反应机理方面证明了催化剂结构对耐H_(2)O性的影响,为设计耐H_(2)O性CO氧化催化剂提供了一种策略. 展开更多
关键词 耐水性 co氧化 Cu/CeO_(2)催化剂 形貌调控 结构缺陷
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CuO/LaMnO_(3)催化剂的制备及CO氧化性能研究
3
作者 邬坤 李文君 《工业催化》 2024年第12期53-57,共5页
质子交换膜燃料电池的燃料价格低、无化学危险、无污染,是目前其它所有动力来源无法做到的。但是利用传统工艺获取的氢中约含1%的CO,易使燃料电池的Pt催化剂“中毒”。选择性氧化法可有效脱除富氢气体中的CO,使CO含量降低。钙钛矿型复... 质子交换膜燃料电池的燃料价格低、无化学危险、无污染,是目前其它所有动力来源无法做到的。但是利用传统工艺获取的氢中约含1%的CO,易使燃料电池的Pt催化剂“中毒”。选择性氧化法可有效脱除富氢气体中的CO,使CO含量降低。钙钛矿型复合氧化物因其独特的物理化学性质,表现出良好的CO选择性氧化活性,成为该领域的研究热点。采用共沉淀-浸渍法制备CuO/LaMnO_(3)催化剂,用于富氢气中CO的优先氧化。考察焙烧温度对性能的影响,并利用XRD、TPR等手段分析催化剂的结构。 展开更多
关键词 催化剂工程 质子交换膜燃料电池 co氧化 CuO/LaMnO_(3)
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抗SO_(2)中毒CO氧化催化剂的研究进展
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作者 谭伟 穆屹波 +7 位作者 张弼凤 蔡彦迪 纪小雨 杨家伟 蒋楠 郭凯 刘安鼐 董林 《能源环境保护》 2024年第4期17-29,共13页
一氧化碳(CO)是一种广泛存在于工业烟气和机动车尾气中的大气污染物,其过量排放会严重影响人体健康。目前,催化氧化技术广泛应用于CO的排放控制,但工业烟气和机动车尾气中普遍存在的二氧化硫(SO_(2))等有毒组分通常会对CO氧化催化剂造... 一氧化碳(CO)是一种广泛存在于工业烟气和机动车尾气中的大气污染物,其过量排放会严重影响人体健康。目前,催化氧化技术广泛应用于CO的排放控制,但工业烟气和机动车尾气中普遍存在的二氧化硫(SO_(2))等有毒组分通常会对CO氧化催化剂造成不可逆的毒害,导致催化剂严重失活。因此,如何提升CO氧化催化剂抗SO_(2)中毒性能已经成为环境催化领域的热点问题。目前,研究人员在设计高抗SO_(2)中毒的催化剂方面取得了丰富的研究成果。通过总结当前主流的CO氧化催化剂的SO_(2)中毒机制,概括了催化剂表面硫物种数量和存在状态的检测分析方法,评述了提升不同种类CO氧化催化剂抗SO_(2)中毒性能的主要策略,深入揭示了SO_(2)在催化剂表面的吸附、转化过程,并揭示了SO_(2)与催化剂表面活性中心的相互作用机制,同时指出了抗SO_(2)中毒CO氧化催化剂的发展瓶颈,以期为设计合成具有优越抗SO_(2)性能的CO氧化催化剂提供重要参考。 展开更多
关键词 co氧化 SO_(2)中毒 抗SO_(2)性能 SO_(2)中毒机理 催化剂设计
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固相浸渍法制备NiO/CeO2催化剂及其在CO氧化反应中的应用 被引量:16
5
作者 孙敬方 葛成艳 +4 位作者 姚小江 曹原 张雷 汤常金 董林 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第11期2451-2458,共8页
采用固相浸渍法制备了一系列NiO/CeO2催化剂,并通过与常规湿浸渍法比较,考察了制备方法对催化剂和CO氧化反应性能的影响.同时结合X射线衍射(XRD),N2吸附-脱附(BET),透射电镜(TEM),氢气-程序升温还原(H2-TPR),拉曼(Raman)光谱,X射线光电... 采用固相浸渍法制备了一系列NiO/CeO2催化剂,并通过与常规湿浸渍法比较,考察了制备方法对催化剂和CO氧化反应性能的影响.同时结合X射线衍射(XRD),N2吸附-脱附(BET),透射电镜(TEM),氢气-程序升温还原(H2-TPR),拉曼(Raman)光谱,X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的结构和表面物种分散状态进行了表征.CO氧化活性测试结果表明,当镍负载量相同时,固相浸渍法制备的催化剂相比于湿浸渍法表现出更好的催化性能.TEM、XPS、H2-TPR结果表明,固相浸渍法更有利于加强镍铈间的相互作用和得到高分散的镍物种,从而促进镍物种的还原.Raman结果表明固相浸渍法相比于湿浸渍法能产生更多氧空位,这有利于氧气在催化剂表面的活化,使得CO氧化反应更容易进行. 展开更多
关键词 NIO CeO2 co氧化 固相浸渍法 湿浸渍法 界面相互作用
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预处理条件对Au/ZnO催化剂CO氧化性能的影响 被引量:13
6
作者 邵建军 张平 +3 位作者 宋巍 黄秀敏 徐奕德 申文杰 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第18期2007-2013,共7页
采用沉积沉淀法制备了用于CO氧化的Au/ZnO催化剂,并用程序升温还原(TPR),X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)技术对催化剂进行了表征.结果表明:采用沉积沉淀法可制备出高度分散的Au/ZnO催化剂;提高焙烧温度导致金颗粒聚集长大,样品经533,673... 采用沉积沉淀法制备了用于CO氧化的Au/ZnO催化剂,并用程序升温还原(TPR),X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)技术对催化剂进行了表征.结果表明:采用沉积沉淀法可制备出高度分散的Au/ZnO催化剂;提高焙烧温度导致金颗粒聚集长大,样品经533,673,773K焙烧后金物种的颗粒尺寸分别为2.7,3.5,3.7nm.催化剂的TPR表征结果中发现部分还原态的金物种在室温就可被氧化,催化剂预先用流动空气处理可提高其氧化还原性,样品经多次氧化还原循环后,其氧化循环性能没有明显下降.CO的氧化反应结果表明,焙烧温度强烈影响催化剂对CO的氧化活性,533K焙烧后的催化剂活性最高.即使在反应气中含水3.1%(体积比)的湿气条件下,反应300h后,CO的转化率仍然保持在95%. 展开更多
关键词 AU/ZNO co氧化 焙烧温度 预处理
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非贵金属催化剂上CO氧化的研究与进展 被引量:15
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作者 郑修成 王向宇 +2 位作者 于丽华 王淑荣 吴世华 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第2期159-167,共9页
非贵金属催化剂催化CO氧化反应研究,不仅拓展了非贵金属的应用,而且为探求可替代贵金属催化CO氧化反应的催化剂提供了新机遇,成为当前催化研究中的热点课题之一。本文综述了近年来铜、钴等非贵金属催化剂体系催化CO氧化反应的研究进展。
关键词 非贵金属 单组分催化剂 负载型和复合型催化剂 co氧化
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Pt-WO_3/C电极表面活化对乙二醇和CO氧化的作用 被引量:9
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作者 曲微丽 邬冰 +4 位作者 孙芳 高颖 陆天虹 刘长鹏 邢巍 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第17期1565-1569,F0005,共6页
用丙酮和四氢呋喃混合溶液对Pt-WO3/C电极进行表面活化处理后,乙二醇在Pt-WO3/C电极上的电催化氧化活性大幅度提高.发现无论在中性溶液中还是在酸性溶液中,表面活化处理后的Pt-WO3/C电极,乙二醇的起始氧化电位负移,氧化峰电流在酸性介... 用丙酮和四氢呋喃混合溶液对Pt-WO3/C电极进行表面活化处理后,乙二醇在Pt-WO3/C电极上的电催化氧化活性大幅度提高.发现无论在中性溶液中还是在酸性溶液中,表面活化处理后的Pt-WO3/C电极,乙二醇的起始氧化电位负移,氧化峰电流在酸性介质中增加到表面活化处理前的3.2倍;中性介质中增加到表面处理前的4.7倍,其主要原因是表面活化处理后,一方面增加了催化剂Pt的活性表面,另一方面也促进了电极表面吸附的CO的电氧化,减少了CO对电极表面的毒化作用. 展开更多
关键词 乙二醇 CO 电催化氧化 燃料电池 表面活化处理 电极表面 co氧化 催化氧化活性 混合溶液 四氢呋喃
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高比表面SiC的合成及其在CO氧化反应中的应用 被引量:5
9
作者 詹瑛瑛 蔡国辉 +3 位作者 郑勇 沈小女 郑瑛 魏可镁 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第1期171-175,共5页
采用蔗糖为碳源,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,分别以草酸、硝酸铁、硝酸镍为催化剂,用溶胶-凝胶法制备碳化硅前驱体,考察了制备过程中催化剂的种类以及反应温度和时间对凝胶形成的影响.发现以硝酸铁为催化剂最有利于凝胶的形成,碳/硅物质的... 采用蔗糖为碳源,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,分别以草酸、硝酸铁、硝酸镍为催化剂,用溶胶-凝胶法制备碳化硅前驱体,考察了制备过程中催化剂的种类以及反应温度和时间对凝胶形成的影响.发现以硝酸铁为催化剂最有利于凝胶的形成,碳/硅物质的量比为4的前驱体在氩气气氛1350℃下加热10h,碳热还原反应趋于完成.以该条件下合成的多孔碳化硅(比表面积133m2·g-1)作为催化剂载体,通过等量浸渍法获得Pt/SiC催化剂,将其应用于一氧化碳氧化的模型反应中.研究结果表明该催化剂有较好的催化活性和稳定性.引入镍助剂的PtNi/SiC催化剂能进一步提高一氧化碳催化氧化反应的活性. 展开更多
关键词 溶胶-凝胶 碳化硅 高比表面 co氧化 载体
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负载型金属CO氧化催化体系的研究进展 被引量:6
10
作者 郑修成 黄唯平 +2 位作者 张守民 王淑荣 吴世华 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第11期1153-1159,共7页
本文结合近年来我们的研究工作以及国内外相关研究,概述了负载型金属CO氧化催化体系的研究进展,并进一步展望了今后的研究、发展方向以及应用前景。
关键词 负载型 金属co氧化催化体系 氧化 研究进展 负载型金属催化剂
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CuO/Ce-Zr-La-O催化剂的表征及CO氧化活性 被引量:14
11
作者 钟依均 林瑞 罗孟飞 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2003年第2期226-229,共4页
采用柠檬酸溶胶 凝胶法制备的Ce Zr La O固溶体为载体,制备CuO Ce Zr La O催化剂,用XRD,Raman,TPR等实验技术对Ce Zr La O固溶体及CuO Ce Zr La O的物相、Redox性能进行了表征。实验结果表明,Ce0.7Zr0 3-yLayO固溶体的还原性能与La含量... 采用柠檬酸溶胶 凝胶法制备的Ce Zr La O固溶体为载体,制备CuO Ce Zr La O催化剂,用XRD,Raman,TPR等实验技术对Ce Zr La O固溶体及CuO Ce Zr La O的物相、Redox性能进行了表征。实验结果表明,Ce0.7Zr0 3-yLayO固溶体的还原性能与La含量有关,适量的La能促进固溶体的氧化还原。CuO的负载量为6%时,CuO Ce0.7Zr0.15La0.15O的活性最高,高分散且与载体相互作用的CuO是CO氧化活性相。 展开更多
关键词 催化化学 柠檬酸溶胶-凝胶法 CuO/Ce-Zr-LA-O co氧化活性 稀土
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制备方法对CuO-CeO_2/ZrO_2催化CO氧化性能的影响 被引量:5
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作者 杨志强 毛东森 +2 位作者 杨超杰 郭强胜 卢冠忠 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第7期1353-1359,共7页
以ZrO2为载体、采用不同的浸渍次序制备了3种CuO-CeO2/ZrO2催化剂并在不同的温度(500,650和800℃)下进行焙烧,利用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR和CO-TPR)及CO程序升温脱附(CO-TPD)技术对所制备的催化剂进行了表征,并采用色谱流... 以ZrO2为载体、采用不同的浸渍次序制备了3种CuO-CeO2/ZrO2催化剂并在不同的温度(500,650和800℃)下进行焙烧,利用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR和CO-TPR)及CO程序升温脱附(CO-TPD)技术对所制备的催化剂进行了表征,并采用色谱流动法考察了其催化CO低温氧化反应性能。结果表明,当焙烧温度为650℃时,3种催化剂的CO催化氧化活性均最佳,且三者的催化活性大小顺序为:CuO/CeO2/ZrO2>CuO-CeO2/ZrO2>CeO2/CuO/ZrO2。结合催化剂的表征和活性测试结果,我们认为高分散的CuO是CO的吸附中心,有利于CO的低温氧化反应,而大颗粒的CuO几乎对CO没有吸附作用,不利于CO的低温氧化反应。在3种催化剂中,CuO/CeO2/ZrO2催化剂具有最佳的低温还原特性和最大的CO2脱附峰面积,相应地具有最佳的催化氧化活性。 展开更多
关键词 浸渍法 CuO-CeO2/ZrO2 催化活性 co氧化
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Au/ZrO_2催化CO氧化反应中ZrO_2纳米粒子的尺寸效应 被引量:26
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作者 张鑫 徐柏庆 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第1期86-90,F009,共6页
从同一 ZrO(OH)2 出发制备了三种不同尺寸的 ZrO2 纳米颗粒(ZrO2-CP: 40~200 nm, ZrO2-AN: 18~25 nm,ZrO2-AD: 10~15 nm), 采用沉积-沉淀方法制备了相应的 Au/ZrO2 催化剂. 用 XRD, XRF, TEM 和低温 N2 吸附对 ZrO2和 Au/ZrO2进行了... 从同一 ZrO(OH)2 出发制备了三种不同尺寸的 ZrO2 纳米颗粒(ZrO2-CP: 40~200 nm, ZrO2-AN: 18~25 nm,ZrO2-AD: 10~15 nm), 采用沉积-沉淀方法制备了相应的 Au/ZrO2 催化剂. 用 XRD, XRF, TEM 和低温 N2 吸附对 ZrO2和 Au/ZrO2进行了表征. XRD 和 TEM 分析表明 Au/ZrO2样品中 Au 粒子的平均尺寸为 4~5 nm, 而 ZrO2的晶相和颗粒大小没有因为“负载”Au 粒子而发生变化. CO 催化氧化反应的结果表明, Au/ZrO2催化活性随着 ZrO2纳米粒子尺寸的减小活性明显增加. TEM/HRTEM结果表明, Au/ZrO2催化剂中Au粒子与ZrO2颗粒接触界面随ZrO2颗粒尺寸的减小而明显增加, 这很可能是含有更小尺寸 ZrO2纳米粒子的 Au/ZrO2催化剂具有更高催化活性的重要原因. 展开更多
关键词 ZRO2 催化剂 纳米粒子 晶相 制备 催化活性 co氧化 OH 催化氧化反应 平均
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非贵金属室温CO氧化催化剂的研究 被引量:6
14
作者 李明 王东辉 +2 位作者 张泽廷 董同欣 史喜成 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2007年第4期29-31,共3页
文章采用共沉淀法制备了系列铜锰氧化物催化剂,以CO催化氧化作为目标反应,考察了各种制备条件——沉淀剂种类、滴加顺序、原料液[Cu]/[Mn]比、沉淀温度、老化时间、老化pH值等对催化剂催化性能的影响,从而确定室温下用于CO氧化的铜锰催... 文章采用共沉淀法制备了系列铜锰氧化物催化剂,以CO催化氧化作为目标反应,考察了各种制备条件——沉淀剂种类、滴加顺序、原料液[Cu]/[Mn]比、沉淀温度、老化时间、老化pH值等对催化剂催化性能的影响,从而确定室温下用于CO氧化的铜锰催化剂的最优制备条件。该催化剂相比商品化的霍加拉特剂,具有更好的室温活性和活性稳定性。 展开更多
关键词 非贵金属催化剂 铜锰氧化 co氧化 老化
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金属有机骨架材料MIL-53(Al)负载纳米Pd颗粒:一种CO氧化的活性催化剂(英文) 被引量:5
15
作者 梁倩 赵震 +3 位作者 刘坚 韦岳长 姜桂元 段爱军 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第1期129-134,共6页
通过等体积浸渍法制备了金属有机骨架材料MIL-53(Al)(MIL:Materials of Institut Lavoisier)负载纳米Pd催化剂.采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的结构进行了表征.催化剂在反应前后XRD衍... 通过等体积浸渍法制备了金属有机骨架材料MIL-53(Al)(MIL:Materials of Institut Lavoisier)负载纳米Pd催化剂.采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的结构进行了表征.催化剂在反应前后XRD衍射峰保持不变,说明载体MIL-53(Al)具有良好的稳定性.采用TEM对催化剂进行表征,结果表明,MIL-53(Al)的多孔晶体结构有助于形成高度分散的纳米Pd颗粒,样品2.7%(w)Pd/MIL-53中Pd颗粒的平均粒径为2.21 nm.该催化剂在CO氧化反应中表现出较高的催化活性,115°C达到完全转化.同时催化剂可循环使用,多次反应后催化活性和催化剂结构都保持稳定. 展开更多
关键词 金属有机骨架材料 MIL一53(Al) 纳米Pd颗粒 多相催化 co氧化
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CuO在Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2上的分散状态及其CO氧化性能的研究 被引量:5
16
作者 蒋晓原 周仁贤 +2 位作者 陈煜 楼莉萍 郑小明 《浙江大学学报(理学版)》 CAS CSCD 2001年第6期653-658,共6页
以硝酸铈和硝酸锆为原料 ,采用共沉淀法制备了不同摩尔比 (0 ,0 .1,0 .2~ 0 .9,1.0 )的Cem Zr1-m O2 样品 .并以 Ce0 .5Zr0 .5O2 为载体 ,采用浸渍法负载不同含量的 Cu O,在色谱流动法上考察其对CO的氧化活性 .并用 XRD,TPR和 BET等技... 以硝酸铈和硝酸锆为原料 ,采用共沉淀法制备了不同摩尔比 (0 ,0 .1,0 .2~ 0 .9,1.0 )的Cem Zr1-m O2 样品 .并以 Ce0 .5Zr0 .5O2 为载体 ,采用浸渍法负载不同含量的 Cu O,在色谱流动法上考察其对CO的氧化活性 .并用 XRD,TPR和 BET等技术对 Cu O/ Ce0 .5Zr0 .5O2 各样品进行了表征 .结果表明 ,当Cu O负载量为 5 .0 %时 ,其 CO的氧化活性最高 .XRD测定表明其氧化活性的高低与铜物种在 Ce0 .5Zr0 .5O2 上的分散状态有关 .TPR结果亦显示活性的高低与 Ce0 .5Zr0 .5O2 上分散较好的铜物种的 α还原峰及分散较差的γ还原峰的峰温及形状有关 . 展开更多
关键词 Ce-mZr1-mO2复合氧化 CuO/ Ce0.5Zr0.5O2催化剂 分散状态 co氧化活性
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非贵金属CO氧化催化剂的研究进展 被引量:17
17
作者 吴树新 尹燕华 +1 位作者 马智 秦永宁 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第2期65-69,78,共6页
综述了非贵金属CO氧化催化剂的研究情况,着重讨论了影响CO氧化非贵金属催化剂活性因素、催化机制、催化剂失活原因。指出了今后的研究方向。
关键词 co氧化 非贵金属催化剂 低温氧化
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二元铜族团簇负离子催化CO氧化反应机理 被引量:4
18
作者 胡建平 王俊 +2 位作者 唐典勇 伏秦超 张元勤 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第2期329-336,共8页
用密度泛函理论B3LYP方法研究了二元铜族团簇负离子AuAg-,AuCu-和AgCu-催化CO氧化反应的详细机理.计算结果表明:CO在混合团簇中的吸附位顺序为Cu>Au>Ag;O2也优先吸附到Cu上,其次为Ag,最难的为Au;另外,O2分子较CO分子易于吸附到混... 用密度泛函理论B3LYP方法研究了二元铜族团簇负离子AuAg-,AuCu-和AgCu-催化CO氧化反应的详细机理.计算结果表明:CO在混合团簇中的吸附位顺序为Cu>Au>Ag;O2也优先吸附到Cu上,其次为Ag,最难的为Au;另外,O2分子较CO分子易于吸附到混合团簇上.CO氧化反应有三条反应通道,在热力学和动力学上均容易进行.AuAg-团簇催化CO氧化反应的最优反应通道为CO插入AuAgO2-中的Ag―O键形成中间体[Au―AgC(O―O)O]-,然后直接分解形成CO2和AuAgO-,或另一个CO分子进攻中间体[Au―AgC(O―O)O]-形成两分子的CO2和AuAg-.而AuCu-和AgCu-催化CO氧化反应的最优反应通道为CO和O2共吸附到团簇上,然后形成四元环中间体,最后四元环中间体分解形成产物或另一个CO分子进攻四元环中间体从而形成产物.第二个CO分子的协同效应不明显.AuAg-和AuCu-对CO氧化反应催化活性强于Au2-团簇,因此,Ag和Cu掺杂可以提高金团簇的催化活性,与之前实验研究结果一致. 展开更多
关键词 密度泛函理论 co氧化 二元铜族团簇负离子 反应机理
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Co_3O_4/CeO_2CO氧化的原位红外光谱研究 被引量:5
19
作者 邵建军 朱锡 +1 位作者 张永坤 王明贵 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第2期229-234,共6页
采用沉淀氧化法制备了Co3O4/CeO2催化剂。分别在干、湿条件下进行了一氧化碳氧化反应研究。运用FT-IR表征手段,在钴铈复合氧化物上进行了CO吸附及CO/O2共吸附研究。结果表明,与纯的Co3O4样品相比,Co3O4/CeO2具有明显的抗湿气能力。Co3O4... 采用沉淀氧化法制备了Co3O4/CeO2催化剂。分别在干、湿条件下进行了一氧化碳氧化反应研究。运用FT-IR表征手段,在钴铈复合氧化物上进行了CO吸附及CO/O2共吸附研究。结果表明,与纯的Co3O4样品相比,Co3O4/CeO2具有明显的抗湿气能力。Co3O4/CeO2催化剂在进行CO氧化时,表面形成了类碳酸盐物种。当环境温度低于453 K时,催化剂上类碳酸盐的生成与形成类碳酸盐物种后受热分解存在着动态平衡。当环境温度高于493 K,催化剂上生成的类碳酸盐物全部受热分解。氧化铈的加入提高了催化剂的抗湿气性能。较小粒径的Co3O4与CeO2产生的强相互作用可使CeO2向Co3O4提供氧,因而间接提供了CO氧化需要的氧。 展开更多
关键词 Co3O4/CeO2 co氧化 FT-IR 吸附
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纳米SiC的合成及其作为载体在CO氧化反应中的应用 被引量:3
20
作者 肖益鸿 郑勇 +2 位作者 蔡国辉 郑瑛 魏可镁 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2008年第11期1311-1314,共4页
采用蔗糖为碳源、正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,以硝酸镍为催化剂,用溶胶-凝胶法制备碳化硅前驱体,在1 000℃的动态真空条件下,将前驱体进行碳热还原,合成出比表面积为104 m2/g的SiC纳米小球(粒径为40~60 nm)。用其作为催化剂载体,通过... 采用蔗糖为碳源、正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,以硝酸镍为催化剂,用溶胶-凝胶法制备碳化硅前驱体,在1 000℃的动态真空条件下,将前驱体进行碳热还原,合成出比表面积为104 m2/g的SiC纳米小球(粒径为40~60 nm)。用其作为催化剂载体,通过浸渍法制备Pt/SiC催化剂,将其应用于CO氧化的模型反应中。研究结果表明,Pt/SiC催化剂具有较好的催化活性,引入铁助剂的Pt-Fe/SiC催化剂能明显地提高CO催化氧化反应的活性。催化剂Pt-Fe/SiC-2的CO最低完全转化温度为195℃,与Pt/SiC催化剂相比降低了45℃。 展开更多
关键词 纳米SIC 真空 载体 co氧化 铁助剂
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