重稀土元素对非晶态NiB合金催化剂性能的影响 被引量：12

1

作者 石秋杰 李凤仪 +1 位作者 罗来涛 张雪红 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2003年第4期449-452,共4页

用脉冲微反技术以苯加氢反应为探针,研究了重稀土元素Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Lu对非晶态NiB合金催化剂的加氢和抗硫性能的影响。用X射线衍射(XRD)、差示扫描量热(DSC),CO化学吸附法、程序升温还原(TPD)及程序升温脱附(TPD)等方法对催化剂进行... 用脉冲微反技术以苯加氢反应为探针,研究了重稀土元素Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Lu对非晶态NiB合金催化剂的加氢和抗硫性能的影响。用X射线衍射(XRD)、差示扫描量热(DSC),CO化学吸附法、程序升温还原(TPD)及程序升温脱附(TPD)等方法对催化剂进行了表征。结果表明,重稀土可提高NiB合金的热稳定性、活性和抗硫性。其原因为稀土RE对NiB合金的电子及几何效应共同作用的结果导致活性中心数增多、活性镍表面积增大,吸氢量明显增大而吸氢强度变弱;同时降低了非晶态NiB合金催化剂催化的苯加氢反应的活化能。非晶态NiB和NiBRE合金催化剂上有4种氢吸附中心,其中3种吸附中心参与了表面反应。 展开更多

关键词 催化化学 非晶态nib合金 苯加氢反应 表面性能 稀土

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载体对非晶态NiB合金催化性能影响的比较 被引量：7

2

作者 李凤仪 张荣斌 +1 位作者 李海龙 石秋杰 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期215-217,共3页

各种负载型非晶态NiB合金表现出优良的苯加氢催化活性。其活性与载体的表面积成正比关系 ,高比表面积的载体更有利于NiB合金的分散 ,使催化剂具有更多的活性位。TPR结果表明非晶态NiB合金负载在不同的载体上表现出不同的分散状态。与γ ... 各种负载型非晶态NiB合金表现出优良的苯加氢催化活性。其活性与载体的表面积成正比关系 ,高比表面积的载体更有利于NiB合金的分散 ,使催化剂具有更多的活性位。TPR结果表明非晶态NiB合金负载在不同的载体上表现出不同的分散状态。与γ Al2 O3 相比较 ,海泡石和膨润土有更高的催化活性和抗硫性能 ,作为催化剂载体 。 展开更多

关键词 负载型非晶态nib合金 苯加氢 载体

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载体γ-Al_2O_3和钐对非晶态NiB合金热稳定性的影响 被引量：5

3

作者 张荣斌 李凤仪 杨美华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第10期970-973,共4页

用化学还原法制备了NiB、NiB/Al2O3和NiBSm/Al2O3三种催化剂,它们都呈非晶结构.用等离子耦合发射光谱仪(ICP)对催化剂组分进行了分析,采用差示扫描量热法(DSC)对三种催化剂进行了热稳定性分析.结果表明,载体的引入使非晶态NiB合金的体... 用化学还原法制备了NiB、NiB/Al2O3和NiBSm/Al2O3三种催化剂,它们都呈非晶结构.用等离子耦合发射光谱仪(ICP)对催化剂组分进行了分析,采用差示扫描量热法(DSC)对三种催化剂进行了热稳定性分析.结果表明,载体的引入使非晶态NiB合金的体相组成中B的含量降低.将非晶态NiB合金负载到γ-Al2O3上,可以明显改善非晶态合金的热稳定性,少量Sm可以进一步提高晶化温度.晶化激活能数据亦表明了载体和Sm对非晶结构具有良好的稳定作用.载体和Sm可能通过不同的作用提高了非晶态合金的热稳定性. 展开更多

关键词 载体 Γ-AL2O3 钐 非晶态nib合金 热稳定性 晶化激活能

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非晶态NiB合金催化剂的改性研究 被引量：1

4

作者 张雪红 《南昌航空工业学院学报》 CAS 2002年第1期23-26,共4页

本文采用自制连续微反装置 ,以气相乙炔加氢为探针反应 ,考察了以化学还原法制备的非晶态NiB、NiBSm合金催化剂和以化学还原法与浸渍法相结合制备的负载型催化剂NiB Al2 O3的加氢活性及稳定性。用XRD和ICP鉴定结构与分析组成 ,用DSC和T... 本文采用自制连续微反装置 ,以气相乙炔加氢为探针反应 ,考察了以化学还原法制备的非晶态NiB、NiBSm合金催化剂和以化学还原法与浸渍法相结合制备的负载型催化剂NiB Al2 O3的加氢活性及稳定性。用XRD和ICP鉴定结构与分析组成 ,用DSC和TG测定催化剂的热稳定性和抗积炭能力 ,用TPR、TPD表征催化剂的表面性质。结果表明 。 展开更多

关键词 合金催化剂 加氢活性 非晶态nib合金 改性研究

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碳纳米管对非晶态NiB合金催化剂性能的影响 被引量：9

5

作者 胡长员 李凤仪 +1 位作者 张荣斌 华丽 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第5期346-350,共5页

采用化学还原法制备了非晶态NiB合金,用CNTs-1、CNTs-2、γ-Al2O3作载体制备了负载型非晶态NiB合金催化剂.以乙炔选择性加氢为目标反应考察了催化活性和选择性,用TEM、TPD等方法对催化剂进行了表征.TEM结果表明,粒径为8～10 nm的NiB粒... 采用化学还原法制备了非晶态NiB合金,用CNTs-1、CNTs-2、γ-Al2O3作载体制备了负载型非晶态NiB合金催化剂.以乙炔选择性加氢为目标反应考察了催化活性和选择性,用TEM、TPD等方法对催化剂进行了表征.TEM结果表明,粒径为8～10 nm的NiB粒子均匀分散在CNTs-1外表面,大部分粒径为12～14 nm的NiB颗粒在CNTs-2内腔生长,而γ-Al2O3载体未能有效提高NiB分散度.用CNTs-1将NiB负载化,明显提高了NiB催化剂乙炔加氢活性.CNTs-1、CNTs-2和γ-Al2O3载体对比,CNTs-2作载体促进了催化剂对氢的吸附,减弱了乙炔的吸附,提高了加氢活性和乙烯选择性. 展开更多

关键词 非晶态nib合金 乙炔选择性加氢 载体 碳纳米管

原文传递

碳纳米管处理对非晶态NiB/CNTs合金催化活性和热稳定性影响

6

作者 张荣斌 李凤仪 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期884-885,共2页

研究了碳纳米管负载非晶态NiB合金苯加氢催化活性及热稳定性,比较了酸处理和碱处理对碳纳米管作为载体的影响.采用TEM、DSC、BET等方法对催化剂进行了表征,结果表明,两种处理方法对碳纳米管表面积的增大均有作用,有助于催化活性的提高,... 研究了碳纳米管负载非晶态NiB合金苯加氢催化活性及热稳定性,比较了酸处理和碱处理对碳纳米管作为载体的影响.采用TEM、DSC、BET等方法对催化剂进行了表征,结果表明,两种处理方法对碳纳米管表面积的增大均有作用,有助于催化活性的提高,而碱处理的碳纳米管作为非晶态NiB合金载体时对非晶态合金的热稳定性有明显的提高,碱处理对碳纳米管的影响作用更为突出. 展开更多

关键词 碳纳米管 非晶态nib合金 苯加氢 热稳定性

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NiB、NiP与NiPB非晶态合金的物性与催化性能研究 被引量：9

7

作者 马延风 张明慧 +2 位作者 李伟 张宝贵 陶克毅 《南开大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2004年第3期61-65,72,共6页

研究了在相同条件下制备的NiB、NiP和NiPB非晶态合金的物性与催化性能,结果表明,NiB非晶态合金具有较高的催化活性,但热稳定性相对较差;NiP非晶态合金热稳定性较高,但催化活性较低;NiPB非晶态合金既具有高活性又具有高稳定性,是一种较... 研究了在相同条件下制备的NiB、NiP和NiPB非晶态合金的物性与催化性能,结果表明,NiB非晶态合金具有较高的催化活性,但热稳定性相对较差;NiP非晶态合金热稳定性较高,但催化活性较低;NiPB非晶态合金既具有高活性又具有高稳定性,是一种较理想的非晶态合金催化剂.研究了NiB、NiP和NiPB非晶态合金催化剂的回收再利用,发现催化剂表面的过度氧化是造成催化剂回收率低、活性下降的原因之一. 展开更多

关键词 nib非晶态合金 NiP非晶态合金 NiPB非晶态合金 环丁烯砜 加氢反应

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负载型NiB非晶态合金上α-蒎烯催化加氢性能研究 被引量：8

8

作者 李凝 马庆丰 +1 位作者 刘伟 吕义浩 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第11期1073-1077,共5页

采用化学还原法制备了负载型NiB非晶态合金催化剂,并运用XRD、DSC、原位红外、BET和TPD对催化剂的晶相结构、热稳定性、吸附α-蒎烯情况、表面积及表面酸特性等进行了表征,同时以α-蒎烯加氢为探针反应,考察了催化剂的活性和选择性.结... 采用化学还原法制备了负载型NiB非晶态合金催化剂,并运用XRD、DSC、原位红外、BET和TPD对催化剂的晶相结构、热稳定性、吸附α-蒎烯情况、表面积及表面酸特性等进行了表征,同时以α-蒎烯加氢为探针反应,考察了催化剂的活性和选择性.结果表明,α-蒎烯在NiB非晶态合金和载体的表面酸中心协同作用下形成化学吸附态,催化剂表面的酸中心强度影响催化剂的选择性,NiB/ZrO2-Al2O3催化剂使α-蒎烯的转化率达到89.6%,蒎烷选择性达到91.2%.在反应70 h后,α-蒎烯的转化率下降了近10%,而蒎烷选择性几乎保持不变. 展开更多

关键词 nib非晶态合金 Α-蒎烯 催化加氢

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超细NiB非晶态合金的结构及催化性能(英文) 被引量：2

9

作者 李忠瑞 张新夷 +1 位作者 王晓光 韦世强 《中国科学技术大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2001年第3期302-309,共8页

采用XAFS、XRD和DTA技术研究了化学还原法制备的超细NiB非晶态合金的结构及退火晶化行为 .结果表明 ,NiB非晶态合金的退火晶化分两步进行 :在 5 98K形成晶态的Ni3 B和纳米晶的Ni;6 5 2K退火导致Ni3 B分解以及纳米晶Ni聚集 .在6 2 3K退... 采用XAFS、XRD和DTA技术研究了化学还原法制备的超细NiB非晶态合金的结构及退火晶化行为 .结果表明 ,NiB非晶态合金的退火晶化分两步进行 :在 5 98K形成晶态的Ni3 B和纳米晶的Ni;6 5 2K退火导致Ni3 B分解以及纳米晶Ni聚集 .在6 2 3K退火处理后的NiB样品的苯加氢活性最高 .活性组分的苯加氢催化性能高低顺序为 :纳米晶Ni >超细Ni B非晶态合金 >晶态Ni.超细Ni B非晶态合金的活性中心主要为纳米晶的Ni和Ni富集的NiB非晶态 .超细NiB非晶态合金催化剂在反应过程中失活的原因主要是纳米晶Ni的聚集和积碳而所导致活性表面降低 . 展开更多

关键词 X射线吸收精细结构 超细nib非晶态合金 结构 催化性能

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用NiB/SiO_2非晶态合金催化氢化甲基铃兰醛 被引量：2

10

作者 王彦荣 吕志果 +1 位作者 曹忠 唐林生 《青岛科技大学学报（自然科学版）》 CAS 2008年第1期9-12,共4页

以NiB/SiO2非晶态合金为催化剂,2,2-二甲基-3-(3-甲基苯基)丙醛(甲基铃兰醛)为原料,催化加氢合成了2,2-二甲基-3-(3-甲基苯基)丙醇(甲基铃兰醇)。结果表明,NiB/SiO2非晶态合金催化剂对该反应具有较高的催化活性,加氢反应条件温和,选择... 以NiB/SiO2非晶态合金为催化剂,2,2-二甲基-3-(3-甲基苯基)丙醛(甲基铃兰醛)为原料,催化加氢合成了2,2-二甲基-3-(3-甲基苯基)丙醇(甲基铃兰醇)。结果表明,NiB/SiO2非晶态合金催化剂对该反应具有较高的催化活性,加氢反应条件温和,选择性好。在反应温度110℃,反应压力3.0 MPa,m(催化剂)∶m(甲基铃兰醛)=0.03∶1.00,反应7.5 h的条件下,产品甲基铃兰醇的收率达99%以上,精馏后产品的质量分数大于98%。 展开更多

关键词 2 2-二甲基-3-(3-甲基苯基)丙醛 2 2-二甲基-3-(3-甲基苯基)丙醇 nib/SiO2非晶态合金 催化加氢

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非晶态NiB/膨润土催化剂苯加氢研究 被引量：4

11

作者 张荣斌 李凤仪 石秋杰 《南昌大学学报（理科版）》 CAS 北大核心 2002年第3期250-254,共5页

用浸渍 -化学还原法制备了负载型非晶态NiB/膨润土和NiB/Al2 O3 催化剂。用XRD、ICP、TPD、CS2 中毒法考察了催化剂的一些性质 ,借助于脉冲法考察了苯加氢催化活性。结果表明具有更大比表面积的膨润土更有利于活性组分的分散 ,以膨润土... 用浸渍 -化学还原法制备了负载型非晶态NiB/膨润土和NiB/Al2 O3 催化剂。用XRD、ICP、TPD、CS2 中毒法考察了催化剂的一些性质 ,借助于脉冲法考察了苯加氢催化活性。结果表明具有更大比表面积的膨润土更有利于活性组分的分散 ,以膨润土为载体的催化剂具有更好的催化活性和抗硫性能 ,载体的酸性对苯加氢也有一定影响。在催化剂上存在三种吸附中心 ,对催化活性和抗硫性各有不同的影响。 展开更多

关键词 催化剂 非晶态nib合金 膨润土 苯加氢 抗硫性 浸渍-化学还原法 催化活性

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高温原位XAFS研究NiB纳米非晶态合金催化剂的结构

12

作者 韦世强 刘文汉 +12 位作者 闫文胜 孙治湖 范江玮 杨宏伟 姜政 钟文杰 陈栋梁 谢治 贺博 盛斌 李征 蒋黎 陈欧 《北京同步辐射装置年报》 2002年第1期94-95,共2页

原位XAFS方法研究NiB纳米非晶态合金在78K至573K温度范围的结构特点。结果表明：在78K时，NiB样品的第一配位峰的位置和强度分别为2．06A、396．4，其强度只有Ni箔第一配位峰强度的25％左右；300K时，第一配位峰的位置和强度分别2．08A... 原位XAFS方法研究NiB纳米非晶态合金在78K至573K温度范围的结构特点。结果表明：在78K时，NiB样品的第一配位峰的位置和强度分别为2．06A、396．4，其强度只有Ni箔第一配位峰强度的25％左右；300K时，第一配位峰的位置和强度分别2．08A、255．9；573K时，第一配位峰的位置和强度分别为1．87A、155．4。温度从78K升至300K，第一配位峰的位置变化不大，但峰强度降低35％左右：温度继续升至573K时，峰的位置较78K的向小的方向移动0．20A，并且强度降低了60％。这表明随着测量温度的升高，NiB纳米非晶态合金中Ni原子周围的热无序度显著增加。 展开更多

关键词 原位XAFS nib纳米非晶态合金催化剂 结构 强度 温度 热无序度

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钕对非晶态NiB/膨润土催化剂性能的影响 被引量：4

13

作者 张荣斌 李凤仪 《稀土》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第3期42-45,共4页

采用化学还原法制备了非晶态NiB/膨润土和NiNdB/膨润土催化剂,研究了Nd对催化剂苯加氢活性、热稳定性、抗硫性能的影响。利用ICP、H2-TPD、DSC、XPS、氢化学吸附、CS2中毒等方法对催化剂进行了表征。结果表明,少量Nd可以从结构效应和电... 采用化学还原法制备了非晶态NiB/膨润土和NiNdB/膨润土催化剂,研究了Nd对催化剂苯加氢活性、热稳定性、抗硫性能的影响。利用ICP、H2-TPD、DSC、XPS、氢化学吸附、CS2中毒等方法对催化剂进行了表征。结果表明,少量Nd可以从结构效应和电子效应两方面影响催化剂性能,使催化剂的加氢活性和抗硫性能提高。而且Nd的存在可以降低合金的自由体积和扩散系数,从而改善了非晶态合金的热稳定性。 展开更多

关键词 非晶态nib合金 钕 苯加氢

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高温原位XAFS研究NiB纳米非晶态合金催化剂的结构

14

作者 韦世强 刘文汉 +6 位作者 闰文胜 孙治湖 范江玮 杨宏伟 姜政 钟文杰 陈栋梁 《北京同步辐射装置年报》 2001年第1期71-72,共2页

原位XAFS方法研究NiB纳米非晶态合金在78K至573K温度范围的结构特点。结果表明：在78K时，NiB样品的第一配位峰的位置和强度分别为2．06A、396.4，其强度只有Ni箔第一配位峰强度的25％左右；300K时，第一配位峰的位置和强度分别2．08A、... 原位XAFS方法研究NiB纳米非晶态合金在78K至573K温度范围的结构特点。结果表明：在78K时，NiB样品的第一配位峰的位置和强度分别为2．06A、396.4，其强度只有Ni箔第一配位峰强度的25％左右；300K时，第一配位峰的位置和强度分别2．08A、255．9；573K时，第一配位峰的位置和强度分别为1．87A、155．4。温度从78K升至300K，第一配位峰的位置变化不大，但峰强度降低35％左右；温度继续升至573K时，冷的位置较78K的向小的方向移动0．20A，并且强度降低了60％。这表明随着测量温度的升高，NiB纳米非晶态合金中Ni原子周围的热无序度显著增加。 展开更多

关键词 原位XAFS方法 nib纳米非晶态合金 结构 催化加氢 苯 催化剂 镍硼合金

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高分散度非晶态NiB／CNTs催化剂制备及其催化加氢性能

15

作者 胡长员 李凤仪 +2 位作者 向军淮 张荣发 刘庭芝 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第A07期2540-2542,共3页

利用苯胺、曲拉通分别对氨气热处理的碳纳米管进一步功能化，修饰碳纳米管表面，促进碳纳米管分散。采用超声波辅助的浸渍-化学还原法制备非晶态NiB／CNTs合金催化剂，平均粒径为14nm、10nm的非晶态NiB颗粒均匀分布在苯胺、曲拉通处理... 利用苯胺、曲拉通分别对氨气热处理的碳纳米管进一步功能化，修饰碳纳米管表面，促进碳纳米管分散。采用超声波辅助的浸渍-化学还原法制备非晶态NiB／CNTs合金催化剂，平均粒径为14nm、10nm的非晶态NiB颗粒均匀分布在苯胺、曲拉通处理的碳纳米管表面。苯胺、曲拉通功能化处理使催化剂的Ni负载量分别提高了10．4％、14．6％，同时提高了催化剂的乙炔加氢活性和乙烯选择性。将苯胺和曲拉通的处理效果比较，发现无论是NiB颗粒的分散度还是催化剂的加氢性能，曲拉通处理的效果明显优于苯胺。 展开更多

关键词 碳纳米管 苯胺 曲拉通 非晶态nib合金 乙炔选择性加氢

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液体和非晶态Ni_(64)B_(36)合金结构的从头算分子动力学模拟 被引量：1

16

作者 祝江波 乔明华 +2 位作者 李振华 王文宁 范康年 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第18期1703-1708,共6页

运用从头算分子动力学模拟了液体以及猝冷后形成的非晶态Ni64B36合金体系,得到了它们的对相关函数、结构因子、键对分析方面的结构信息,与实验结果相当一致;结果表明,猝冷得到的合金性质与液体合金性质相似,为非晶态结构.B原子多数以B—... 运用从头算分子动力学模拟了液体以及猝冷后形成的非晶态Ni64B36合金体系,得到了它们的对相关函数、结构因子、键对分析方面的结构信息,与实验结果相当一致;结果表明,猝冷得到的合金性质与液体合金性质相似,为非晶态结构.B原子多数以B—B双原子成键形式分散于Ni原子构成的骨架中.电子态密度分析表明,Ni3d电子最活泼,因此在合金中Ni为活性位.轨道电荷分析从电子结构角度揭示了在NiB催化剂中B作为修饰剂的机理. 展开更多

关键词 从头算分子动力学 液体nib合金 非晶态nib合金 猝冷 分子动力学模拟 非晶态结构 合金结构 液体合金 从头算 nib

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乙二胺功能化处理CNTs对NiB/CNTs催化剂性能的影响 被引量：4

17

作者 华丽 胡长员 李凤仪 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期240-244,共5页

用乙二胺功能化处理碳纳米管,增强其亲水性,有利于非晶态合金在碳纳米管负载.用化学还原法制备NiB/CNTs非晶态合金,以苯加氢探针为反应考察催化剂的活性,利用XRD、ICP、BET、TEM、TPR、TPD等方法对催化剂进行表征,结果表明乙二胺功能化... 用乙二胺功能化处理碳纳米管,增强其亲水性,有利于非晶态合金在碳纳米管负载.用化学还原法制备NiB/CNTs非晶态合金,以苯加氢探针为反应考察催化剂的活性,利用XRD、ICP、BET、TEM、TPR、TPD等方法对催化剂进行表征,结果表明乙二胺功能化处理,CNTs比表面积增大,镍的负载量增多,镍硼颗粒细化,从而提高了非晶态NiB/CNTs的催化活性,增强了其抗硫性. 展开更多

关键词 乙二胺 功能化 碳纳米管 nib非晶态合金

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