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卟啉内氢迁移反应氟取代基效应的理论研究 被引量：7
1
作者 廖玉婷 饶火瑜 +1 位作者 孔凡峰 罗明标 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第5期750-758,共9页
采用B3LYP/6-31G**的方法在Gaussian03程序下对卟吩(PH2)、m-四氟卟啉(m-TFPH2)、β-八氟卟啉(β-OFPH2)和m-四氟,β-八氟卟啉(12FPH2)的结构进行几何优化,并进行振动分析.计算并讨论了PH2、m-TFPH2、β-OFPH2和12FPH2在内氢迁移反应中... 采用B3LYP/6-31G**的方法在Gaussian03程序下对卟吩(PH2)、m-四氟卟啉(m-TFPH2)、β-八氟卟啉(β-OFPH2)和m-四氟,β-八氟卟啉(12FPH2)的结构进行几何优化,并进行振动分析.计算并讨论了PH2、m-TFPH2、β-OFPH2和12FPH2在内氢迁移反应中的反应物、产物、中间体、过渡态及二级鞍点的结构与能量.通过对结构和能量的比较,发现各物质内氢迁移反应均以异步历程进行,可见取代基对卟啉内氢迁移反应的历程选择没有影响.但取代基会影响同步历程和异步历程之间的速率差异.另外,氟取代基使得内氢迁移反应的异步历程的正负反应速率有所减小,起决定性作用的是取代基的电子效应,这些与化学直观也是相一致的. 展开更多
关键词 内氢迁移(NH的互变异构化) 过渡态 二级鞍点 氟取代基 取代基效应
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氧/硫杂卟啉内氢迁移反应的理论研究 被引量：6
2
作者 廖玉婷 饶火瑜 +1 位作者 曾宏俊 朱霞萍 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第21期2138-2144,共7页
采用B3LYP/6-31G**方法在Gaussian03程序下,对氧杂卟啉(OPH),硫杂卟啉(SPH)的结构和能量进行优化,并寻找与内氢迁移反应相关的过渡态构型.计算结果表明,由于分子内氢键的存在,氧或硫杂化均会使卟吩内氢迁移正负反应速率明显降低.
关键词 内氢迁移(NH的互变异构化) 氧/硫杂卟啉 过渡态 结构变化
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卟吩内氢迁移反应的理论研究 被引量：11
3
作者 廖玉婷 马思渝 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第8期1226-1231,共6页
用B3LYP/6 3 1G 方法计算卟吩内氢迁移反应中的反应物、产物、中间体、过渡态及其二级鞍点的结构与能量 .结果表明 ,分步反应历程的几率较大 ,与实验的预测一致 .
关键词 卟吩 内氢迁移反应 理论研究 反应物 中间体 过渡态 互变异构化
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氟代乙炔氢迁移反应微正则系综速率常数的计算 被引量：2
4
作者 李宗和 王艳 +2 位作者 张绍文 冯文林 刘若庄 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第4期323-327,共5页
以氟代乙炔的氢迁移反应为例,计算了隧道效应、曲率因子和转O系综单分子反应速率常数的影响.结果表明,在低能区域,隧道效应和曲率因子对反应速率有较大影响,均使反应速率增加,而在高能区域作用不明显.与此同时还研究了不同对称态下的反... 以氟代乙炔的氢迁移反应为例,计算了隧道效应、曲率因子和转O系综单分子反应速率常数的影响.结果表明,在低能区域,隧道效应和曲率因子对反应速率有较大影响,均使反应速率增加,而在高能区域作用不明显.与此同时还研究了不同对称态下的反应速率常数,结果表明,本例中的两对称态(A′态和A″态)的反应速率常数在能量较低时差异较大,随能量升高,两者趋于相等. 展开更多
关键词 氟代乙炔 微正则系综 速率常数 氢迁移反应
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反式共轭类碳烯CH_2CH—CHC∶LiF氢迁移反应的DFT研究 被引量：5
5
作者 李文佐 宫宝安 程建波 《分子科学学报》 CAS CSCD 2007年第1期28-32,共5页
应用密度泛函理论DFT方法,在B3LYP/6-31G*水平上研究了反式共轭类碳烯CH2CH—CHC∶LiF的氢迁移反应.计算优化了反应过程中的所有反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,通过频率振动分析确定中间体和过渡态.结果表明,在β位上的H... 应用密度泛函理论DFT方法,在B3LYP/6-31G*水平上研究了反式共轭类碳烯CH2CH—CHC∶LiF的氢迁移反应.计算优化了反应过程中的所有反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,通过频率振动分析确定中间体和过渡态.结果表明,在β位上的H原子迁移过程中,经历一个带有三元环结构的中间体和两个带有三元环结构的过渡态.第一步反应势垒较大. 展开更多
关键词 反式共轭类碳烯CH2=CH-CH=C:LiF DFT B3LYP 氢迁移反应
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几种常见氢迁移反应的理论新见解 被引量：4
6
作者 朱艳艳 魏东辉 +1 位作者 张文静 唐明生 《大学化学》 CAS 2014年第4期52-57,共6页
氢迁移反应是常见的有机反应,氢迁移反应历程有不同的类型。通常认为大部分氢迁移反应发生在分子内。我们对几种典型氢迁移反应的研究结果发现,这些反应的分子间氢迁移明显比分子内氢迁移在能量上更占优势。
关键词 氢迁移 分子内途径 分子间途径 理论观点
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2-羟基-4-邻苯二甲酰亚胺基丁酸的氢迁移反应 被引量：1
7
作者 佘益民 季怡萍 +1 位作者 魏君华 刘淑莹 《分析化学》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1997年第10期1138-1142,共5页
在甲烷为反应气的化学电离质谱条件下，质子化的２－羟基－４－邻苯二甲酰亚胺基丁酸的单分子质谱碎裂产生了ｍ／ｚ １４８的碎片离子，表明其碎裂过程发生了氢迁移反应。ＡＭ１分子轨道的理论计算结果为可能的质子化位置提供了理论依... 在甲烷为反应气的化学电离质谱条件下，质子化的２－羟基－４－邻苯二甲酰亚胺基丁酸的单分子质谱碎裂产生了ｍ／ｚ １４８的碎片离子，表明其碎裂过程发生了氢迁移反应。ＡＭ１分子轨道的理论计算结果为可能的质子化位置提供了理论依据；建立在氘代同位素标记和碰撞诱导解离实验的基础上，我们提出此离子的形成可能同时存在单氢迁移和双氢迁移，一些质谱图中的特征碎片离子为可能的 ＭｃＬａｆｆｅｒｔｙ重排和离子／中性（碎片）复合物中间体反应碎裂机理提供了有价值的相关信息。 展开更多
关键词 氢迁移反应 羟基 邻苯二甲酰 亚胺基 丁酸 质谱
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次黄嘌呤氢迁移反应机理的理论研究 被引量：1
8
作者 张爱华 杨宝华 +1 位作者 李琳 施致雄 《信阳师范学院学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2022年第1期32-35,共4页
采用密度泛函理论方法,在B3LYP/6-31G^(**)水平下研究了无水催化、水催化次黄嘌呤氢迁移反应的微观机理和势能曲线图。计算结果表明:(1)无水催化时次黄嘌呤经过四元环的过渡态,发生分子内氢迁移反应,实现烯醇式向酮式的转变;(2)1分子水... 采用密度泛函理论方法,在B3LYP/6-31G^(**)水平下研究了无水催化、水催化次黄嘌呤氢迁移反应的微观机理和势能曲线图。计算结果表明:(1)无水催化时次黄嘌呤经过四元环的过渡态,发生分子内氢迁移反应,实现烯醇式向酮式的转变;(2)1分子水催化次黄嘌呤氢迁移反应过渡态的结构为六元环;(3)2分子水催化次黄嘌呤氢迁移反应过渡态的结构为八元环,催化剂存在时发生的是分子间氢迁移反应。能量计算表明,水分子催化下次黄嘌呤氢迁移反应的活化能垒小于无水催化直接H迁移过程的活化能垒,另外,氢键在增大次黄嘌呤水合物稳定性、降低氢迁移反应活化能方面起到非常重要的作用。 展开更多
关键词 次黄嘌呤 氢迁移反应 活化能 密度泛函理论
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不饱和类卡宾H_2C=CLiF的结构及氢迁移反应的DFT研究 被引量：6
9
作者 刘奉岭 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第4期744-748,共5页
用量子化学中的密度泛函DFT方法 ,在B3LYP/ 6 311G 水平上研究了不饱和类卡宾H2 CCLiF的结构 .结果表明 ,只有 1种平衡结构是稳定的 .对稳定的平衡结构 ,找到了分子内氢迁移反应的过渡态 ,并计算了不同温度下不饱和类卡宾H2 CCLiF的... 用量子化学中的密度泛函DFT方法 ,在B3LYP/ 6 311G 水平上研究了不饱和类卡宾H2 CCLiF的结构 .结果表明 ,只有 1种平衡结构是稳定的 .对稳定的平衡结构 ,找到了分子内氢迁移反应的过渡态 ,并计算了不同温度下不饱和类卡宾H2 CCLiF的平均寿命τ,在 2 0 0K时 ,τ =7.9d ,在 30 0K仅为τ =2 .4s. 展开更多
关键词 不饱和类卡宾 结构 DFT 氢迁移反应 量子化学 密度泛函
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β-羟基丙醛基态与激发态氢迁移反应的从头算研究
10
作者 王艳 冯文林 +1 位作者 张绍文 钱英 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1997年第9期860-865,共6页
本文用从头算RHF和UHF方法在3-21G基组上研究了β-羟基丙醛基态和激发态分解为甲醛和乙烯醇的反应机理.优化得到了各反应途径的过渡态和中间体.其结果为:基态β-羟基丙醛经过一个六元环过渡态和一个氢键中间体形成产物,反应属于氢迁移... 本文用从头算RHF和UHF方法在3-21G基组上研究了β-羟基丙醛基态和激发态分解为甲醛和乙烯醇的反应机理.优化得到了各反应途径的过渡态和中间体.其结果为:基态β-羟基丙醛经过一个六元环过渡态和一个氢键中间体形成产物,反应属于氢迁移和断键的协同过程;激发三态β-羟基丙醛的分解途径首先经过一个氢迁移六元环过渡态形成双自由基中间体,然后该中间体的分解包括两条相互竞争的途径,它们各自经过一个断碳碳键的过渡态和一个氢键激-基态配合物中间体而形成两类产物,一类为甲醛的基态和乙烯酸的激发态,另一类为甲醛的激发态和乙烯醇的基态.激发态反应的两条通道均属于先氢迁移后断键分解的分步过程,且反应的第二步为速控步骤.计算结果表明,激发态反应活化位垒都比基态的低. 展开更多
关键词 从头算 羟基丙醛 分解 甲醛 乙烯醇 氢迁移反应
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单分子反应IRC解析──Ⅰ甲酰胺氢迁移反应的几何参数和FMO
11
作者 李凤芹 崔瑞海 《黑龙江大学自然科学学报》 CAS 1995年第2期98-100,共3页
借助ａｂｉｎｉｔｉｏＲＨＦ／４－３１Ｇ法对甲酰胺氢迁移反应进行了计算。ＩＲＣ解析结果表明反应是以协同方式进行的，轨道相关图表明反应是对称性允许。
关键词 IRC解析 甲酰胺 氢迁移 前线分子轨道
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几种催化剂对HN(NO_2)_2→HONONNO_2氢迁移反应的影响
12
作者 王睿 张梦甜 +2 位作者 蓝新广 杨晨 刘金花 《西北师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2017年第4期74-79,共6页
采用CBS-QB3方法对HN(NO_2)_2→HONONNO_2氢迁移反应机理和速率常数进行了理论研究,并在此基础上考虑了H_2O,CH_3OH,HCOOH,HONO_2和H_2SO_4对该反应过程的影响.结果表明,HN(NO_2)_2→HONONNO_2氢迁移过程需克服162.76kJ·mol-1的能... 采用CBS-QB3方法对HN(NO_2)_2→HONONNO_2氢迁移反应机理和速率常数进行了理论研究,并在此基础上考虑了H_2O,CH_3OH,HCOOH,HONO_2和H_2SO_4对该反应过程的影响.结果表明,HN(NO_2)_2→HONONNO_2氢迁移过程需克服162.76kJ·mol-1的能垒.H_2O,CH_3OH,HCOOH,HONO_2和H_2SO_4等催化剂的加入改变了原有反应机理,即由裸反应中的直接抽氢变为双氢原子转移.就能垒而言,上述催化剂的加入均使HN(NO_2)_2→HONONNO_2的能垒降低了36.68~96.42kJ·mol^(-1),其中CH_3OH的参与降低的幅度最大.此外在200~420K范围内CH_3OH参与通道R3的速率常数k_(R3)比相同温度下裸反应通道R1的速率常数k_(R1)大1.7×10~5~6.1×10^(28)倍,说明在200~420K时CH_3OH的催化效果最好. 展开更多
关键词 二硝酰胺酸(HDN) 催化剂 氢迁移 反应机理
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(H2O)n(n=1-3)对HN(NO2)2→HONONNO2氢迁移反应的影响
13
作者 张田雷 贾子龙 王炳楠 《陕西理工学院学报（自然科学版）》 2016年第6期57-64,共8页
采用CBS-QB3方法对HN(NO_2)2→HONONNO_2氢迁移机理和速率常数进行理论研究,并在此基础上考虑了水簇(H_2O)_n(n=1—3)对该反应机理及速率常数的影响。结果表明,HN(NO_2)_2→HONONNO_2氢迁移过程需克服33.8 kcal/mol的能垒。水簇(H_2O)_n... 采用CBS-QB3方法对HN(NO_2)2→HONONNO_2氢迁移机理和速率常数进行理论研究,并在此基础上考虑了水簇(H_2O)_n(n=1—3)对该反应机理及速率常数的影响。结果表明,HN(NO_2)_2→HONONNO_2氢迁移过程需克服33.8 kcal/mol的能垒。水簇(H_2O)_n(n=1—3)的加入不仅使得氢转移方式从原有反应中的直接抽氢转变为双、三、四氢原子协同转移,而且使得反应能垒降低了15.2~22.8 kcal/mol。其中,(H_2O)_3的参与使能垒降低22.8 kcal/mol,而(H_2O)_2和H_2O使其分别降低22.5 kcal/mol和15.2 kcal/mol。此外,在200~1 000 K温度范围内(H_2O)_3参与使通道的速率常数k3比相同温度下无水参与通道的速率常数k0大了4.2×10~3~6.9×10^(24)倍,说明在200~1 000 K温度范围内(H_2O)_3对HN(NO_2)_2→HONONNO_2氢迁移反应所起的正催化作用最大。 展开更多
关键词 HN(NO2)2 H2O 氢迁移 反应机理 速率常数
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过氧烷基自由基分子内氢迁移反应类速率常数的计算 被引量：2
14
作者 李尚俊 谈宁馨 +2 位作者 姚倩 李泽荣 李象远 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第5期859-865,共7页
过氧烷基自由基分子内氢迁移是低温燃烧反应中的一类重要基元反应.本文用等键反应方法计算了该类反应的动力学参数.所有反应物、过渡态、产物的几何结构均在B3LYP/6-311+G(d,p)水平下优化得到.本文提出了用过渡态反应中心几何结构守恒... 过氧烷基自由基分子内氢迁移是低温燃烧反应中的一类重要基元反应.本文用等键反应方法计算了该类反应的动力学参数.所有反应物、过渡态、产物的几何结构均在B3LYP/6-311+G(d,p)水平下优化得到.本文提出了用过渡态反应中心几何结构守恒作为反应类判据,并将该分子内氢迁移反应分为四类,包括(1,3)、(1,4)、(1,5)、(1,n)(n=6,7,8)氢迁移类.分别将这4类反应类中最小反应体系作为类反应的主反应,并分别在B3LYP/6-311+G(d,p)低水平和CBS-QB3高水平下得到其近似能垒和精确能垒.其余氢迁移反应作为目标反应,在B3LYP/6-311+G(d,p)低水下计算得到其近似能垒,再采用等键反应方法校正得到目标反应的精确反应势垒和精确速率常数.研究表明,采用等键反应方法只需在低水平用从头算计算就可以得到大分子反应体系的高精度能垒和速率常数值,且本文按等键反应本质的分类方法更能揭示反应类的本质,并对反应类的定义给出了客观标准.本文的研究为碳氢化合物低温燃烧模拟中重要的过氧烷基分子内氢迁移反应提供了准确的动力学参数. 展开更多
关键词 反应类等键反应方法 反应势垒 速率常数 过氧烷基分子内氢迁移反应
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NTO结构、性质及其氢迁移的理论研究
15
作者 徐丽娜 方国勇 《温州师范学院学报》 2004年第5期25-29,共5页
在DFT-UB3LYP/6-311G**水平下对NTO　(R1)及其3种醇式异构体(P1、P2、P3)进行了几何构型全优化,求得互变异构反应相应的3种过渡态(TS1、TS2、TS3),并采用内禀反应坐标法(IRC)对反应途径进行确认.计算发现反应(III)　R1TS3P3是NTO异构化... 在DFT-UB3LYP/6-311G**水平下对NTO　(R1)及其3种醇式异构体(P1、P2、P3)进行了几何构型全优化,求得互变异构反应相应的3种过渡态(TS1、TS2、TS3),并采用内禀反应坐标法(IRC)对反应途径进行确认.计算发现反应(III)　R1TS3P3是NTO异构化反应的主要通道,能垒为122.235kJ/mol. 展开更多
关键词 3-硝基-1 2 4-三唑-5-酮(NTO) 氢迁移 密度泛函理论(DFT)
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钠冷快堆蒸汽发生器小泄漏事故中氢迁移行为研究 被引量：3
16
作者 邓欣洁 曹学武 《核技术》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期69-73,共5页
钠冷快堆采用钠-钠-水/蒸汽三回路传热模式,二回路钠与三回路水/蒸汽通过蒸汽发生器实现热交换。蒸汽发生器中传热管的微小破损都可能导致钠水反应。为了有效扼制小泄漏事故的扩展,需要及时发现泄漏的发生。本文建立了钠冷快堆蒸汽发生... 钠冷快堆采用钠-钠-水/蒸汽三回路传热模式,二回路钠与三回路水/蒸汽通过蒸汽发生器实现热交换。蒸汽发生器中传热管的微小破损都可能导致钠水反应。为了有效扼制小泄漏事故的扩展,需要及时发现泄漏的发生。本文建立了钠冷快堆蒸汽发生器小泄漏钠水反应一维计算模型,采用Fortran语言编写了一维分析程序,用于计算小泄漏钠水反应氢气产生、迁移过程,并与参考文献计算结果进行了对比。最后,针对蒸汽发生器一根传热管破损分析了泄漏率、钠温对氢离子和氢气在二回路钠中迁移行为的影响。可为钠冷快堆二回路小泄漏探测系统的布置提供参考。 展开更多
关键词 钠冷快堆 小泄漏 钠水反应 氢迁移
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叔丁氧基自由基引发氢迁移过程的理论研究
17
作者 李悦 方德彩 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第10期1954-1960,共7页
采用多种密度泛函理论方法(如CAM-B3LYP,M062x和w B97x方法),并辅以极化连续介质模型对叔丁氧基自由基(tBu O·)与一系列胺类、烷烃、醇类和醚类反应物之间氢迁移反应的反应机理进行研究.计算结果表明,这类氢迁移反应主要受熵的控制... 采用多种密度泛函理论方法(如CAM-B3LYP,M062x和w B97x方法),并辅以极化连续介质模型对叔丁氧基自由基(tBu O·)与一系列胺类、烷烃、醇类和醚类反应物之间氢迁移反应的反应机理进行研究.计算结果表明,这类氢迁移反应主要受熵的控制.通过对液相平动熵和气相平动熵得到的活化自由能数据进行对比,可以看出,使用气相平动熵得出的活化自由能明显偏高于实验测量值,而以液相平动熵计算的反应活化自由能垒与实际结果相近,3种方法对胺类和烷烃类反应物体系得出的结果更可靠,对醇类和醚类反应物体系自由能垒则略低. 展开更多
关键词 叔丁氧基自由基 氢迁移过程 溶液中自由能 反应速率常数
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氢迁移诱导碳氢分子碎裂动力学研究进展
18
作者 张煜 任百惠 +1 位作者 邹亚明 魏宝仁 《复旦学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期322-339,共18页
氢迁移反应是最基本、最重要的化学反应之一,它的发生可诱发碳氢分子产生特殊的碎裂通道,表现出独特的动力学特征。近些年来,随着实验技术以及理论手段的发展,对碳氢分子解离中氢迁移过程背后微观物理机制的理解逐步深化完善。本文以参... 氢迁移反应是最基本、最重要的化学反应之一,它的发生可诱发碳氢分子产生特殊的碎裂通道,表现出独特的动力学特征。近些年来,随着实验技术以及理论手段的发展,对碳氢分子解离中氢迁移过程背后微观物理机制的理解逐步深化完善。本文以参与碳氢分子解离的氢迁移过程为综述对象,简要介绍了研究氢迁移动力学的实验和理论方法,总结了当前对C_(2)H_(2)、C_(2)H_(4)以及C_(2)H_(6)等碳氢分子解离产生碳碳键对称/非对称断裂通道和H_(3)^(+)离子形成通道的机制的认识,并对后续研究内容作出展望。 展开更多
关键词 氢迁移 分子碎裂 分子异构化 H_(3)^(+)离子 漫游反应
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单分子反应IRC解析（Ⅱ）─甲酰胺氢迁移中的电荷变化
19
作者 杨丽娟 崔瑞海 《黑龙江大学自然科学学报》 CAS 1996年第2期123-125,共3页
本文在文献［１］基础上，用内禀反应坐标法（ＩＲＣ）讨论了甲酰胺氢迁移反应的电荷变化。
关键词 IRC分析 甲酰胺 氢迁移 净电荷 单分子反应
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去质子化咔咯内氢迁移反应的理论研究
20
作者 廖玉婷 饶火瑜 胡宝群 《东华理工大学学报（自然科学版）》 CAS 2019年第2期181-186,共6页
采用B3LYP/6-31G^**方法在Gaussian09程序下,对去质子化咔咯(CH2-)体系进行结构优化和振动分析。结果显示,CH2-的四种不同构型稳定性差异是由内氢原子间距决定的,内氢原子间距大,相对能量低,稳定性高。优化不同构型间相互转化的内氢迁移... 采用B3LYP/6-31G^**方法在Gaussian09程序下,对去质子化咔咯(CH2-)体系进行结构优化和振动分析。结果显示,CH2-的四种不同构型稳定性差异是由内氢原子间距决定的,内氢原子间距大,相对能量低,稳定性高。优化不同构型间相互转化的内氢迁移(IHAT)反应的过渡态,并进行相关的比较计算,各过渡态的能量高低也与内氢原子间距密切相关。CH2-的各构型能量差异大于PH2,同样是从能量最低到能量最高的稳定构型的内氢迁移反应,CH2-的正逆反应速率的差异明显大于PH2。 展开更多
关键词 咔咯 内氢原子间距 构型的相对稳定性 内氢迁移反应
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