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水解动力学拆分合成手性环氧氯丙烷用催化剂研究 被引量：7
1
作者 李煜 陈志荣 尹红 《工业催化》 CAS 2006年第4期42-46,共5页
水解动力学拆分是目前合成手性环氧氯丙烷的有效方法。salen催化剂的应用使得该反应得到的手性环氧氯丙烷产率高且具有高光学纯度,因此,关于salen催化剂的研究得到广泛关注。综述了合适salen催化剂的研究发现和完善过程,提出了引入价廉... 水解动力学拆分是目前合成手性环氧氯丙烷的有效方法。salen催化剂的应用使得该反应得到的手性环氧氯丙烷产率高且具有高光学纯度,因此,关于salen催化剂的研究得到广泛关注。综述了合适salen催化剂的研究发现和完善过程,提出了引入价廉、具有高催化活性和高重复利用性的催化剂仍是当前乃至今后该领域研究工作的重点。 展开更多
关键词 手性环氧氯丙烷 salen催化剂 水解动力学拆分
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甘油原料转化生产手性环氧氯丙烷关键酶的开发 被引量：3
2
作者 张晓健 郑裕国 《生物产业技术》 2017年第6期65-72,共8页
手性环氧氯丙烷是一种重要的三碳手性合成子,在医药、农药、化工、材料等领域有着广泛的应用。开发以甘油替代石油基原料合成手性环氧氯丙烷的绿色合成工艺具有重要的开发价值。生物催化技术可有效提高过程安全性与原子经济性,降低"... 手性环氧氯丙烷是一种重要的三碳手性合成子,在医药、农药、化工、材料等领域有着广泛的应用。开发以甘油替代石油基原料合成手性环氧氯丙烷的绿色合成工艺具有重要的开发价值。生物催化技术可有效提高过程安全性与原子经济性,降低"三废"排放,提升产品质量。阐述了生物催化合成手性环氧氯丙烷关键酶技术的研究进展,进行了生物合成路线设计、卤化酶酶库构建、卤醇脱卤酶与环氧化物水解酶的筛选与改造、卤醇脱卤酶/环氧化物水解酶双酶串联合成手性环氧氯丙烷工艺构建等技术开发,为手性环氧氯丙烷绿色生物合成技术的研究与应用提供理论基础与技术支持。 展开更多
关键词 甘油 手性环氧氯丙烷 1 3-二氯-2-丙醇 生物催化 卤醇脱卤酶 环氧化物水解酶
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基于Pickering乳液的卤醇脱卤酶催化合成手性环氧氯丙烷 被引量：1
3
作者 汤晓玲 王嘉瑞 +1 位作者 朱玄烨 郑仁朝 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2023年第7期2926-2934,共9页
卤醇脱卤酶催化1,3-二氯-2-丙醇(1,3-DCP)合成手性环氧氯丙烷(ECH)具有反应条件温和、原子经济性高、环境友好等优势,应用前景广阔。由于该路线中底物与产物在水相中稳定性差、易分解,因此构建了水与有机溶剂两相反应体系。为了提高酶... 卤醇脱卤酶催化1,3-二氯-2-丙醇(1,3-DCP)合成手性环氧氯丙烷(ECH)具有反应条件温和、原子经济性高、环境友好等优势,应用前景广阔。由于该路线中底物与产物在水相中稳定性差、易分解,因此构建了水与有机溶剂两相反应体系。为了提高酶在有机溶剂中的稳定性,建立了以改性SiO_(2)颗粒为固体乳化剂的Pickering乳液酶催化体系并对其催化性能进行表征。结果表明,基于Pickering乳液的卤醇脱卤酶在水-有机溶剂两相体系中的稳定性显著提高,其半衰期从9.7 h提高至20.1 h。进一步优化了反应条件,以50 mmol/L 1,3-DCP为底物,反应40 min (S)-ECH产率达93.6%,目标产物光学纯度(e.e.值)为95.3%,为高效生物催化合成手性ECH奠定了基础。 展开更多
关键词 生物催化 Pickering乳液 酶 体系优化 手性环氧氯丙烷
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黑曲霉(Aspergillus niger)ZJB-09101菌株手性拆分环氧氯丙烷的培养条件优化
4
作者 陈月园 许辉辉 +1 位作者 胡忠策 郑裕国 《浙江化工》 CAS 2009年第8期11-16,共6页
将筛选得到的黑曲霉(Aspergillus niger)ZJB-09101菌株应用于外消旋环氧氯丙烷的手性拆分,对菌种产环氧化物水解酶的发酵条件和外消旋环氧氯丙烷的手性催化过程进行了研究。结果表明,黑曲霉ZJB-09101产环氧化物水解酶的最佳培养基成分是... 将筛选得到的黑曲霉(Aspergillus niger)ZJB-09101菌株应用于外消旋环氧氯丙烷的手性拆分,对菌种产环氧化物水解酶的发酵条件和外消旋环氧氯丙烷的手性催化过程进行了研究。结果表明,黑曲霉ZJB-09101产环氧化物水解酶的最佳培养基成分是:淀粉14.63g/L,豆饼粉6.45g/L,K2HPO·43H2O0.8g/L,KH2PO4·3H2O0.4g/L,MgSO4·7H2O0.05g/L,pH7.0。ZJB-09101菌株在150r/min、30℃条件下,经过4d的培养,环氧化物水解酶的酶活达90.36U/L,比优化前的39.27U/L提高了130%。在环己烷的反应体系中,底物外消旋环氧氯丙烷浓度为0.6%,在30℃下生物催化反应7h,(S)-环氧氯丙烷的e.e.值和产率分别为99.06%和17.14%。 展开更多
关键词 手性环氧氯丙烷 黑曲霉 环氧化物水解酶 响应面法
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有机溶剂/缓冲液两相体系中全细胞催化拆分环氧氯丙烷 被引量：5
5
作者 邹树平 颜海蔚 +1 位作者 胡忠策 郑裕国 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第7期1339-1347,共9页
研究了有机溶剂/缓冲液两相体系中重组大肠杆菌E.coliBL21(DE3)全细胞水解动力学拆分外消旋环氧氯丙烷制备(R)-环氧氯丙烷的过程.结果表明,最适反应条件为:最适有机溶剂异辛烷与缓冲液的体积比7:3,最适缓冲液pH8.0,底物浓度574mmol/L,... 研究了有机溶剂/缓冲液两相体系中重组大肠杆菌E.coliBL21(DE3)全细胞水解动力学拆分外消旋环氧氯丙烷制备(R)-环氧氯丙烷的过程.结果表明,最适反应条件为:最适有机溶剂异辛烷与缓冲液的体积比7:3,最适缓冲液pH8.0,底物浓度574mmol/L,全细胞加入量0.07g湿菌体/ml溶液,温度30oC.在此条件下于1L反应器中反应45min,(R)-环氧氯丙烷的摩尔产率、光学纯度和时空产率分别达到37.5%,99.3%ee和0.286mol/(L·h).与单一水相体系相比,异辛烷/缓冲液两相体系中底物浓度和(R)-环氧氯丙烷时空产率分别提高了55.2%和98.6%. 展开更多
关键词 环氧化物水解酶 全细胞 手性环氧氯丙烷 生物拆分 有机溶剂 缓冲液双相体系
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固定化重组大肠杆菌细胞催化合成(R)-环氧氯丙烷 被引量：5
6
作者 邹树平 颜海蔚 +1 位作者 胡忠策 郑裕国 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第7期55-59,共5页
采用包埋法对重组大肠杆菌E.coli BL21进行了固定化研究,确定海藻酸钙是较好的固定化载体。考察了海藻酸钠质量分数、CaCl2质量分数、钙化时间、细胞包埋量以及固定化颗粒直径对固定化细胞活性和机械强度的影响,确定优化的制备条件为:... 采用包埋法对重组大肠杆菌E.coli BL21进行了固定化研究,确定海藻酸钙是较好的固定化载体。考察了海藻酸钠质量分数、CaCl2质量分数、钙化时间、细胞包埋量以及固定化颗粒直径对固定化细胞活性和机械强度的影响,确定优化的制备条件为:海藻酸钠的质量分数为2.0%,CaCl2的质量分数为2%,钙化10 h,包埋菌体的质量浓度为0.05 g/mL,颗粒直径为2.7 mm。与游离细胞相比,固定化细胞的热稳定性和pH稳定性有明显提高。利用固定化重组大肠杆菌细胞催化拆分体积分数为1.5%的外消旋环氧氯丙烷,得到(R)-环氧氯丙烷的产率和光学纯度(对映体过量)分别为36.3%和100%。固定化细胞重复4批仍保持80%以上的活力,显示了良好的操作稳定性。 展开更多
关键词 重组大肠杆菌 固定化 生物催化 拆分 手性环氧氯丙烷
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Salen金属配合物水解动力学拆分环氧氯丙烷研究进展 被引量：1
7
作者 刘娜 梁光敏 +3 位作者 季久玉 周坤 罗根祥 李微 《石油化工高等学校学报》 CAS 2023年第4期53-62,共10页
环氧氯丙烷通过水解动力学拆分可得到手性环氧氯丙烷。手性环氧氯丙烷是具有很高价值的中间体,被广泛应用于医药、材料等领域。Salen是指两个相同的醛分子和一个二胺分子缩合生成的碱,其与金属化合形成的配合物被称为Salen金属配合物,... 环氧氯丙烷通过水解动力学拆分可得到手性环氧氯丙烷。手性环氧氯丙烷是具有很高价值的中间体,被广泛应用于医药、材料等领域。Salen是指两个相同的醛分子和一个二胺分子缩合生成的碱,其与金属化合形成的配合物被称为Salen金属配合物,常用于手性环氧氯丙烷的合成。综述了近年来Salen金属配合物催化剂的发展历程及其用于手性环氧氯丙烷合成的研究进展,探究了水解动力学拆分过程中催化剂的失活机理,对以Salen金属配合物为催化剂合成的手性环氧氯丙烷的应用进行了展望。 展开更多
关键词 手性环氧氯丙烷 Salen金属配合物 水解动力学拆分 对映体
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环氧化物水解酶交联细胞聚集体催化合成(R)-环氧氯丙烷 被引量：1
8
作者 邹树平 姜镇涛 +2 位作者 王志才 柳志强 郑裕国 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期4238-4245,共8页
利用聚乙烯亚胺(PEI)絮凝、戊二醛(GA)交联对环氧化物水解酶全细胞进行了交联细胞聚集体(CLCAs)制备,考察了PEI浓度、GA浓度及硅藻土载体用量对CLCAs活力回收率的影响,结果表明PEI浓度、GA浓度及硅藻土载体用量最优值分别为3%(体积)和1%... 利用聚乙烯亚胺(PEI)絮凝、戊二醛(GA)交联对环氧化物水解酶全细胞进行了交联细胞聚集体(CLCAs)制备,考察了PEI浓度、GA浓度及硅藻土载体用量对CLCAs活力回收率的影响,结果表明PEI浓度、GA浓度及硅藻土载体用量最优值分别为3%(体积)和1%(体积)和6 g/L,此时CLCAs活力回收率可达88.4%。以CLCAs作为催化剂,以外消旋环氧氯丙烷((R,S)-ECH)为底物,在异辛烷/磷酸盐缓冲液两相体系中催化合成(R)-环氧氯丙烷((R)-ECH)。结果表明,在异辛烷与缓冲液的体积比3∶7,底物浓度800 mmol/L,CLCAs加入量18 g/L,缓冲液pH 8.0,温度35℃条件下,(R)-环氧氯丙烷的摩尔产率达到45.2%,产物光学纯度为99.1%ee。考察了CLCAs在两相体系中的操作稳定性,重复使用9个批次活力基本保持不变,显示了良好的操作稳定性。 展开更多
关键词 环氧化物水解酶 交联细胞聚集体 固定化 生物催化 多相反应 手性环氧氯丙烷
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L-(-)-肉碱的合成 被引量：2
9
作者 顾松林 芮丽琴 +1 位作者 周斌 蒋志清 《合成化学》 CAS CSCD 2004年第4期383-384,J004,共3页
探讨了以手性环氧氯丙烷为原料 ,对中间体进行重结晶提高光学纯度的方法合成了L (- ) 肉碱 ,其质量指标符合美国药典USP(2 4 )
关键词 手性环氧氯丙烷 L-肉碱 合成
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异核双金属及三金属Salen催化剂的制备与性能研究 被引量：1
10
作者 周怡 张莹 王崇泽 《山东化工》 CAS 2020年第8期51-54,57,共5页
本文在传统单核(salen) Co催化剂的基础上,加入筛选的Lewis酸(Al Cl3和ZnCl2)制备得到一系列异核双金属及三金属salen催化剂(salen (Co-Al)、salen (Co-Zn)和salen (Co-Al-Zn)),并对其紫外吸收光谱图分析和在不对称水解动力学拆分外消... 本文在传统单核(salen) Co催化剂的基础上,加入筛选的Lewis酸(Al Cl3和ZnCl2)制备得到一系列异核双金属及三金属salen催化剂(salen (Co-Al)、salen (Co-Zn)和salen (Co-Al-Zn)),并对其紫外吸收光谱图分析和在不对称水解动力学拆分外消旋环氧氯丙烷中催化性能进行了系统的研究。结果表明,和传统的单核(salen) Co催化剂相比,在相同的反应条件下,异核双金属和三金属salen催化剂表现出了更加优异的催化性能,其中以salen (Co-Al)(1∶1)催化剂的活性最优,并且反应后结构稳定,可进行反复的回收利用。本文采用的制备方法简单,有利于实现大规模的工业化生产,具有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 双核Salen催化剂 水解动力学 手性环氧氯丙烷
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