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Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂上乙烷干重整反应本征动力学研究
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作者 郭冰洋 杜春丽 +5 位作者 范志辉 杨旭港 张艺 闫龙飞 张振洲 涂维峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期39-46,共8页
乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%... 乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%的Ni基催化剂(5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)和10%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)),通过本征动力学方法分析了反应物分压(pC_(2)H_(6)和p_(CO)_(2))和产物分压(p_(H_(2))和p_(CO))对相关反应的影响,研究了反应温度、Ni团簇平均粒径对乙烷干重整反应过程中乙烷活化的影响。结果表明,在温度为823 K、常压、pC_(2)H_(6)为0.1~7.0 kPa、p_(CO)_(2)为2.0~20.0 kPa和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,催化剂上乙烷正向转化速率与pC_(2)H_(6)线性相关,且不受p_(CO)_(2)、p_(H_(2))和p_(CO)的影响;在本征动力学区间内,乙烷重整反应速率的速率控制步骤为乙烷活化,活化能为(108±10)kJ/mol。在温度为823 K、常压和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,Ni团簇平均粒径为6.5 nm的5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)具有较高的乙烷活化速率((7.26±0.80)mol/(mol·min·kPa))。 展开更多
关键词 乙烷干重整反应 Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂 本征动力学 反应机理
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