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SO_4^(2-)/SiO_2表面酸性的红外光谱和密度泛函理论研究 被引量：4
1
作者 郭岱石 马紫峰 +2 位作者 蒋淇忠 叶伟东 李春波 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第7期627-634,共8页
对介孔SiO2及硫酸根促进的SiO2样品进行了原位吡啶吸附红外光谱测试,分别建立了硫酸根促进前后的SiO2表面原子簇模型,用密度泛函理论对其吡啶吸附行为进行了计算,分析了SO42-/SiO2表面酸性产生的机理.实验和计算结果表明,SO42-/SiO2表... 对介孔SiO2及硫酸根促进的SiO2样品进行了原位吡啶吸附红外光谱测试,分别建立了硫酸根促进前后的SiO2表面原子簇模型,用密度泛函理论对其吡啶吸附行为进行了计算,分析了SO42-/SiO2表面酸性产生的机理.实验和计算结果表明,SO42-/SiO2表面不存在Lewis酸中心,原位红外谱图中表征Lewis酸性的特征峰对应于氢键吸附吡啶的环振动,这种氢键作用因SiO2表面的硫酸根促进而得到加强.HSO4-螯合结构为SO42-/SiO2表面Brφnsted酸中心,其酸强度强于表面磺酸基团修饰的介孔SiO2材料SO3H-MSU,而弱于HZSM-5.SO42-/SiO2的酸催化活性源于其表面的Brφnsted酸性. 展开更多
关键词 二氧化硅 硫酸根 表面酸性 吡啶吸附 红外光谱 密度泛函理论
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Ni/AC催化剂上甲醇羰化制醋酸反应机理热力学分析 被引量：1
2
作者 郭岱石 马正飞 姚虎卿 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第4期11-15,共5页
在研究Ni/AC催化剂上甲醇常压气相羰基化制醋酸的基础上 ,结合甲醇液相羰基化和加压情况下气相羰基化的反应情况 ,对常压气相羰基化制醋酸体系进行热力学分析 ,探讨该体系的反应途径和机理。结果表明 ,反应体系中可能存在的中间态CH3 CO... 在研究Ni/AC催化剂上甲醇常压气相羰基化制醋酸的基础上 ,结合甲醇液相羰基化和加压情况下气相羰基化的反应情况 ,对常压气相羰基化制醋酸体系进行热力学分析 ,探讨该体系的反应途径和机理。结果表明 ,反应体系中可能存在的中间态CH3 CO -Ni2 + -I不会被直接还原为零价Ni而释放出乙酰碘 ,所有的羰基化反应都通过该中间态进行 ;除醋酸甲酯水解途径外 ,也存在由甲醇与CH3 CO -Ni2 + -I直接作用生成醋酸的可能性 ;二甲醚的产生并非通过甲醇与碘甲烷直接发生反应 ,而主要是在碘甲烷和活性炭的共同催化作用下在活性炭载体上通过甲醇脱水反应实现 ,Ni也起到一部分催化作用。体系的热力学分析表明 。 展开更多
关键词 Ni/AC催化剂 热力学分析 反应机理 羰基化 甲醇 醋酸 镍基催化剂
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硫酸根促进的纯硅MCM-41催化假性紫罗兰酮环化合成紫罗兰酮的性能 被引量：11
3
作者 许海红 郭岱石 +3 位作者 蒋淇忠 马紫峰 李婉君 王铮 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第12期1080-1086,共7页
分别采用硫酸和硫酸铵溶液作为促进剂,对MCM-41进行表面硫酸根促进,并在不同温度下焙烧制得一系列硫酸根促进的纯硅MCM-41样品SM和ASM.采用氮吸附-脱附、吸附氨的程序升温脱附(NH3-TPD)、热重分析(TG-DTG)、元素分析和红外光谱(FT-IR)... 分别采用硫酸和硫酸铵溶液作为促进剂,对MCM-41进行表面硫酸根促进,并在不同温度下焙烧制得一系列硫酸根促进的纯硅MCM-41样品SM和ASM.采用氮吸附-脱附、吸附氨的程序升温脱附(NH3-TPD)、热重分析(TG-DTG)、元素分析和红外光谱(FT-IR)等表征方法对两类样品的介孔结构、硫酸根促进过程和表面酸性进行了考察,并通过环化合成紫罗兰酮这一典型的液体酸催化反应评价其催化活性.结果表明,经450℃焙烧的样品(SM-450和ASM-450)中促进剂完全分解,不存在作为原始促进剂或分解中间产物的游离硫酸分子,硫酸根以双齿螯合配位结构存在于SiO2表面.原位吡啶吸附红外光谱显示ASM-450表面同时存在L酸和B酸中心,NH3-TPD测试结果表明其酸强度较弱.SM-450和ASM-450具有与商品化氢型酸性树脂Amberlyst-15相当的催化性能,其催化作用来源于一般被认为不具备酸活性的SO24-/SiO2表面螯合结构.在较低反应温度下,ASM-450具有优于Amberlyst-15的催化性能,并在循环使用5次后仍保持较高的催化活性. 展开更多
关键词 硫酸 硫酸铵 纯硅MCM-41 假性紫罗兰酮 环化反应 紫罗兰酮
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SO_4^(2-)/TiO_2及S_2O_8^(2-)/TiO_2催化剂的制备及表征 被引量：11
4
作者 马雪旦 郭岱石 +4 位作者 蒋淇忠 马紫峰 马正飞 叶伟东 李春波 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期239-244,共6页
制备了纳米级固体超强酸SO42?/TiO2、S2O82-/TiO2,以及MCM-41负载的SO42-/ZrO2。利用X射线衍射、氮吸附-脱附和原位吡啶吸附红外等表征方法,并通过对假性紫罗兰酮催化环化反应的初步考察,从结构、酸性和催化活性等方面对三种催化剂进行... 制备了纳米级固体超强酸SO42?/TiO2、S2O82-/TiO2,以及MCM-41负载的SO42-/ZrO2。利用X射线衍射、氮吸附-脱附和原位吡啶吸附红外等表征方法,并通过对假性紫罗兰酮催化环化反应的初步考察,从结构、酸性和催化活性等方面对三种催化剂进行了比较分析。结果表明,所制备的SO42-/TiO2和S2O82-/TiO2催化剂不但具有小于7.0nm的纳米级晶粒、高于140cm2-g-1的比表面积、以及约4nm的相对规整的介孔结构,还保持了单纯而完善的锐钛晶型和较强的酸活性。与SO42-/ZrO2/MCM-41主要表现为Lewis酸性不同,SO42-/TiO2和S2O82-/TiO2主要以Brφnsted酸性为主,其中采用硫酸为促进剂制备的SO42-/TiO2具有最强的Br-nsted酸性,而采用过硫酸根作为促进剂则使S2O82-/TiO2产生较SO42-/ZrO2/MCM-41更强的Lewis酸中心。研究发现,SO42-/TiO2和S2O82-/TiO2对假性紫罗兰酮催化环化反应具有远高于SO42-/ZrO2/MCM-41的酸催化活性,其活性差异源于不同的酸性本质,而催化剂中较多强Brφnsted酸中心的存在有利于需要质子参与的环化反应的进行。 展开更多
关键词 固体超强酸 SO4^2-/TIO2 S2O8^2-/TriO2 紫罗兰酮 环化
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分子筛脱蜡模拟移动床工业过程的模拟计算与分析 被引量：4
5
作者 李娟 余浩 +2 位作者 马正飞 郭岱石 姚虎卿 《南京工业大学学报（自然科学版）》 CAS 2005年第6期46-51,共6页
针对分子筛脱蜡工业生产的模拟移动床过程,基于TMB建模策略,建立了描述模拟移动床过程的数学模型,模型求解采用有限元配置的数值计算方法PDECOL软件包。结果表明:在验证模型计算正确性的基础上,模型模拟计算值与过程设计值相一致,可以... 针对分子筛脱蜡工业生产的模拟移动床过程,基于TMB建模策略,建立了描述模拟移动床过程的数学模型,模型求解采用有限元配置的数值计算方法PDECOL软件包。结果表明:在验证模型计算正确性的基础上,模型模拟计算值与过程设计值相一致,可以用描述分子筛脱蜡工业生产的模拟移动床过程。探讨了模拟移动床过程中的进料流速、提取液的提取速度、旋转阀的切换周期以及脱附液的用量等操作参数对过程性能的影响,为过程的优化提供了基础。 展开更多
关键词 脱蜡 分子筛 模型 计算 性能
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