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Nd∶YAG中电声耦合非Markovian过程的激发光谱 被引量:1
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作者 王干全 戴德昌 +2 位作者 罗琦 严以京 周建英 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第3期303-307,共5页
用Brown振子模型研究YAG基质材料中Nd3+4f电子跃迁的电子声子相互作用过程,详尽推导电子声子耦合的表达式,计算了电声耦合常数不同时的激发光谱,结果表明,电声耦合作用使电子跃迁的吸收峰两边产生声子吸收峰,电声耦合作用较强时,可以产... 用Brown振子模型研究YAG基质材料中Nd3+4f电子跃迁的电子声子相互作用过程,详尽推导电子声子耦合的表达式,计算了电声耦合常数不同时的激发光谱,结果表明,电声耦合作用使电子跃迁的吸收峰两边产生声子吸收峰,电声耦合作用较强时,可以产生多级声子吸收峰.通过模拟实验激发光谱,得到样品的电声耦合常数和声子频率等参数,和半导体比较,样品的电声耦合常数较小,说明4f电子声子的耦合属弱相互作用.用这些参数计算时间分辨的荧光相干光谱,其结果与实验结果一致. 展开更多
关键词 相干光谱 激发光谱 布朗振子
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开放量子体系的级联运动方程理论方法进展 被引量:1
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作者 严以京 《中国科学技术大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2013年第11期861-869,共9页
级联运动方程组方法已成为研究量子开放体系性质和动力学的重要方法.本文介绍了该方法的建立与发展,阐述了其在基础理论、数值算法、实际应用等方面的最新进展.级联运动方程具有理论严格性、数值高效性、应用灵活性.它以非微扰的方式揭... 级联运动方程组方法已成为研究量子开放体系性质和动力学的重要方法.本文介绍了该方法的建立与发展,阐述了其在基础理论、数值算法、实际应用等方面的最新进展.级联运动方程具有理论严格性、数值高效性、应用灵活性.它以非微扰的方式揭示了多体相互作用、体系-环境耦合、非马尔可夫记忆效应等的综合影响.最近研究还证明了级联运动方程是描述体系-环境关联动力学的理论.本文继而讨论了级联方程组理论方法在生物体系的光激发能量传递和强关联电子体系中的量子输运等方面的应用. 展开更多
关键词 量子耗散 量子输运 开放体系 体系-环境相干
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苯、吡啶及吡嗪分子的超拉曼和表面增强超拉曼光谱 被引量:1
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作者 余向阳 黄群健 +2 位作者 罗琦 李晓原 严以京 《红外与毫米波学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期51-55,共5页
用量子化学从头算法计算了苯、吡啶及吡嗪分子的超拉曼和表面增强的超拉曼光谱 ,并比较了理论计算与实验测量的结果 .用Gaussian98中的密度泛函的方法计算分子的偶极矩、极化率和超极化率以及偶极矩、极化率的导数 ,而超极化率的导数则... 用量子化学从头算法计算了苯、吡啶及吡嗪分子的超拉曼和表面增强的超拉曼光谱 ,并比较了理论计算与实验测量的结果 .用Gaussian98中的密度泛函的方法计算分子的偶极矩、极化率和超极化率以及偶极矩、极化率的导数 ,而超极化率的导数则有限差分的方法来计算 .为了检验有限差分法的准确性 ,用该方法计算了上述分子的红外和拉曼光谱 ,其结果与Gaussian98的计算结果高度一致 .建立了基于有限差分法计算分子红外、拉曼、表面增强拉曼 .超拉曼和表面增强超拉曼的光谱强度的方法 ,并编写了计算程序 . 展开更多
关键词 吡啶 吡嗪 超拉曼散射 表面增强超拉曼散射 分子振动光谱 从头算
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Advancing Hierarchical Equations of Motion for Efficient Evaluation of Coherent Two-dimensional Spectroscopy 被引量:2
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作者 许健 徐瑞雪 +2 位作者 Darius Abramavicius 张厚道 严以京 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2011年第5期497-506,I0003,共11页
To advance hierarchical equations of motion as a standard theory for quantum dissipative dynamics, we put forward a mixed Heisenberg-SchrSdinger scheme with block-matrix implementation on efficient evaluation of nonli... To advance hierarchical equations of motion as a standard theory for quantum dissipative dynamics, we put forward a mixed Heisenberg-SchrSdinger scheme with block-matrix implementation on efficient evaluation of nonlinear optical response function. The new approach is also integrated with optimized hierarchical theory and numerical filtering algorithm. Different configurations of coherent two-dimensional spectroscopy of model excitonic dimer systems are investigated, with focusing on the effects of intermolecular transfer coupling and bi-exciton interaction. 展开更多
关键词 Hierarchical equations of motion Two-dimensional spectroscopy Mixed Heisenberg-Schrodinger scheme
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耗散对受激拉曼绝热转移过程的影响(英文)
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作者 莫燕 徐瑞雪 严以京 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第3期237-240,共4页
应用最近发展的量子耗散理论 ,研究了耗散对简单三能级体系的受激拉曼绝热转移过程的影响 ,并与pump dump过程比较 .计算结果表明 ,受激拉曼绝热转移的机制能很好地抑制中间态的弛豫与涨落的影响 .
关键词 受激拉曼绝热转移过程 量子耗散 相互耦合 动力学 中间态 涨落 三能级体系 驰豫
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镍(Ⅱ)配合物强磁各向异性的关键结构因素的理论鉴定
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作者 杨龙清 曹佳安 +3 位作者 李向阳 叶绿洲 严以京 郑晓 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第1期70-78,I0011-I0028,I0118,共28页
单分子磁体具有一种重要的性质,即磁各向异性,其与分子结构具有极其微妙的关系.近年来,磁-结构关系的研究已经成为了单分子科学中的一个具有挑战性的领域.了解磁-结构关系背后的物理机制对于建立优异的高温单分子磁体至关重要.本文筛选... 单分子磁体具有一种重要的性质,即磁各向异性,其与分子结构具有极其微妙的关系.近年来,磁-结构关系的研究已经成为了单分子科学中的一个具有挑战性的领域.了解磁-结构关系背后的物理机制对于建立优异的高温单分子磁体至关重要.本文筛选了各种四配位的镍(Ⅱ)单分子磁体,并研究了几个关键的结构因素,例如配位键的长度和角度,这些因素可能与磁各向异性密切相关.本文还构建了简单的分子模型,来推断磁各向异性随着配位键角度和长度的演变趋势.磁-结构关系的研究结果揭示了磁-结构关系可以很好地用对数函数描述.在这种关系的指引下,本文发现了一个在四面体配位中具有迄今最强磁各向异性的镍(Ⅱ)配合物.本研究有助于实现优异高温单分子磁性的合成. 展开更多
关键词 结构因素 磁各向异性 镍(Ⅱ)配合物
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Theory of Quantum Dissipation in a Class of Non-Gaussian Environments
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作者 徐瑞雪 刘阳 +1 位作者 张厚道 严以京 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2017年第4期395-403,I0001,共10页
In this work we construct a novel dissipaton-equation-of-motion (DEOM) theory in quadratic bath coupling environment, based on an extended algebraic statistical quasi-particle approach. To validate the new ingredien... In this work we construct a novel dissipaton-equation-of-motion (DEOM) theory in quadratic bath coupling environment, based on an extended algebraic statistical quasi-particle approach. To validate the new ingredient of the underlying dissipaton algebra, we derive an extended Zusman equation via a totally different approach. We prove that the new theory, if it starts with the identical setup, constitutes the dynamical resolutions to the extended Zusman equation. Thus, we verify the generalized (non-Gaussian) Wick's theorem with dissipatons-pair added. This new algebraic ingredient enables the dissipaton approach being naturally extended to nonlinear coupling environments. Moreover, it is noticed that, unlike the linear bath coupling case, the influence of a non-Gaussian environment cannot be completely characterized with the linear response theory. The new theory has to take this fact into account. The developed DEOM theory manifests the dynamical interplay between dissipatons and nonlinear bath coupling descriptors that will be specified. Numerical demonstrations will be given with the optical line shapes in quadratic coupling environment. 展开更多
关键词 Non-Gaussian environment Quantum dissipation Dissipaton theory
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Protein Conformational Change Based on a Two-dimensional Generalized Langevin Equation
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作者 王莹希 林广双木 +1 位作者 赵南蓉 严以京 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2011年第5期597-603,I0004,共8页
A two-dimensional generalized Langevin equation is proposed to describe the protein conformational change, compatible to the electron transfer process governed by atomic packing density model. We assume a fractional G... A two-dimensional generalized Langevin equation is proposed to describe the protein conformational change, compatible to the electron transfer process governed by atomic packing density model. We assume a fractional Gaussian noise and a white noise through bond and through space coordinates respectively, and introduce the coupling effect coming from both fluctuations and equilibrium variances. The general expressions for autocorrelation functions of distance fluctuation and fluorescence lifetime variation are derived, based on which the exact conformational change dynamics can be evaluated with the aid of numerical Laplace inversion technique. We explicitly elaborate the short time and long time approximations. The relationship between the two-diraensional description and the one-dimensional theory is also discussed. 展开更多
关键词 Protein conformational fluctuation Two-dimensional generalized Langevinequation Atomic packing density model Fractional Gaussian noise
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用Pump-dump-probe瞬态吸收光谱监测分子高振动激发态动力学(英)
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作者 程继新 何国钟 +3 位作者 沈振文 双丰 赵仪 严以京 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 1998年第6期519-524,共6页
给出了监测外场激发下分子动力学过程的瞬态吸收信号的确切理论表述。在数值计算中,采用I2的一个二势能面系统,得到了监测基电子态高振动激发波包的吸收光谱。I2的B电子激发态被用作双光子pump-dump过程的中间态。提出了一个二阶差... 给出了监测外场激发下分子动力学过程的瞬态吸收信号的确切理论表述。在数值计算中,采用I2的一个二势能面系统,得到了监测基电子态高振动激发波包的吸收光谱。I2的B电子激发态被用作双光子pump-dump过程的中间态。提出了一个二阶差谱探测方案,即从弱响应区域的第5阶(pump-dump-probe)非线性光谱中提取分子动力学信息。 展开更多
关键词 pump-dump 瞬态吸收光谱 分子动力学 激发态
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Resolution and noise in ghost imaging with classical thermal light 被引量:3
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作者 程静 韩申生 严以京 《Chinese Physics B》 SCIE EI CAS CSCD 2006年第9期2002-2006,共5页
The resolution and classical noise in ghost imaging with a classical thermal light are investigated theoretically. For ghost imaging with a Gaussian Schell model source, the dependences of the resolution and noise on ... The resolution and classical noise in ghost imaging with a classical thermal light are investigated theoretically. For ghost imaging with a Gaussian Schell model source, the dependences of the resolution and noise on the spatial coherence of the source and the aperture in the imaging system are discussed and demonstrated by using numerical simulations. The results show that an incoherent source and a large aperture will lead to a good image quality and small noise. 展开更多
关键词 ghost imaging thermal light signal-to-noise rate
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非平衡体系-热库纠缠定理与热输运
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作者 杜鹏理 陈子昊 +3 位作者 苏禹 王尧 徐瑞雪 严以京 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第7期2155-2160,共6页
将最近建立的体系-热库纠缠定理(SBET)扩展到非平衡的情形.其中,任意体系与处于不同温度的多个高斯型热库环境相耦合.现有的SBET将体系-热库的纠缠响应函数与体系的局域响应函数联系起来,而扩展的理论则关注通过分子结的非平衡稳态量子... 将最近建立的体系-热库纠缠定理(SBET)扩展到非平衡的情形.其中,任意体系与处于不同温度的多个高斯型热库环境相耦合.现有的SBET将体系-热库的纠缠响应函数与体系的局域响应函数联系起来,而扩展的理论则关注通过分子结的非平衡稳态量子输运流.新理论是基于广义Langevin方程建立的,它与量子情形下的非平衡热力学密切相关. 展开更多
关键词 体系-热库纠缠定理 广义Langevin方程 非平衡Green函数 量子输运
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处理强关联量子杂质系统的费米子级联运动方程方法的最新进展
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作者 曹佳安 叶绿洲 +2 位作者 徐瑞雪 郑晓 严以京 《中国科学技术大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期5-21,I0002,共18页
近年来,由于强关联量子杂质系统(QIS)表现出多样化的、有趣新颖的量子现象,因此对它的研究也成为了一个备受关注的课题。级联运动方程方法(HEOM)是描述与环境线性耦合的量子杂质系统的最流行的数值方法之一。这篇综述全面介绍了形式上... 近年来,由于强关联量子杂质系统(QIS)表现出多样化的、有趣新颖的量子现象,因此对它的研究也成为了一个备受关注的课题。级联运动方程方法(HEOM)是描述与环境线性耦合的量子杂质系统的最流行的数值方法之一。这篇综述全面介绍了形式上严格、数值上收敛的HEOM方法,其中包括量子杂质系统的模型化描述和费米子HEOM形式的概述。此外,各种各样的谱分解方案和级联方程的截断方案被提出和发展,显著地提高了HEOM方法的精度和效率,尤其是在低温区域。通过对非平衡量子输运和强关联近藤态的表征的数值模拟,以及对非平衡量子的热力学研究,HEOM方法在处理强关联问题上的实用性和有效性得到了充分地例证。 展开更多
关键词 量子杂质系统 级联运动方程 开放量子体系 强电子关联
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Theoretical study on the exciton dynamics of coherent excitation energy transfer in the phycoerythrin 545 light-harvesting complex
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作者 Xue-Yan Cui Yi-Jing Yan Jian-Hua Wei 《Chinese Physics B》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第1期631-641,共11页
The experimental observation of long-lived quantum coherence in the excitation energy transfer(EET)process of the several photosynthetic light-harvesting complexes at low and room temperatures has aroused hot debate.I... The experimental observation of long-lived quantum coherence in the excitation energy transfer(EET)process of the several photosynthetic light-harvesting complexes at low and room temperatures has aroused hot debate.It challenges the common perception in the field of complicated pigment molecular systems and evokes considerable theoretical efforts to seek reasonable explanations.In this work,we investigate the coherent exciton dynamics of the phycoerythrin 545(PE545)complex.We use the dissipation equation of motion to theoretically investigate the effect of the local pigment vibrations on the population transfer process.The result indicates that the realistic local pigment vibrations do assist the energy transmission.We demonstrate the coherence between different pigment molecules in the PE545 system is an essential ingredient in the EET process among various sites.The coherence makes the excitation energy delocalized,which leads to the redistribution of the excitation among all the chromophores in the steady state.Furthermore,we investigate the effects of the complex high-frequency spectral density function on the exciton dynamics and find that the high-frequency Brownian oscillator model contributes most to the exciton dynamic process.The discussions on the local pigment vibrations of the Brownian oscillator model suggest that the local heterogeneous protein environments and the effects of active vibration modes play a significant role in coherent energy transport. 展开更多
关键词 exciton dynamics light-harvesting complex quantum coherence
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记忆的物理化学基础
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作者 田长麟 严以京 刘扬中 《高科技与产业化》 2018年第12期55-55,共1页
问题描述记忆是人类对自然事物、社会事件的编码、存储、和提取过程。有关记忆的物理化学机制是人类长期以来一直探索的前沿科学问题。
关键词 物理化学机制 化学基础 记忆 提取过程 科学问题 人类
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量子耗散与量子输运的级联方程组方法(英文) 被引量:2
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作者 郑晓 徐瑞雪 +3 位作者 许健 金锦双 胡洁 严以京 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1129-1152,共24页
级联方程已成为研究量子开放系统的稳态性质和动力学过程的重要方法。本文旨在系统综述量子耗散和量子输运的级联方程组方法的建立、发展以及在理论、算法和应用方面的一些最新进展。级联方程形式理论的建立以影响泛函路径积分为基础,... 级联方程已成为研究量子开放系统的稳态性质和动力学过程的重要方法。本文旨在系统综述量子耗散和量子输运的级联方程组方法的建立、发展以及在理论、算法和应用方面的一些最新进展。级联方程形式理论的建立以影响泛函路径积分为基础,并具有数值上的高效性和应用上的灵活性,可用于研究分子体系的复杂动力学过程以及强关联电子体系中的量子输运。其级联耦合结构以非微扰的方式揭示了多体相互作用、体系-环境耦合、非马尔可夫记忆等的综合效应。作为应用示例,我们采用级联方程模拟了生物光富集体系的二维相干动力学光谱以及含时电子输运过程中的动态近藤效应。 展开更多
关键词 量子耗散 量子输运 开放体系 级联方程组
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Nonequilibrium Shot Noise Spectrum Through a Quantum Dot in the Kondo Regime:A Master Equation Approach under Self-Consistent Born Approximation
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作者 刘玉 金锦双 +2 位作者 栗军 李新奇 严以京 《Communications in Theoretical Physics》 SCIE CAS CSCD 2013年第10期503-509,共7页
We construct a number(n)-resolved master equation (ME) approach under self-consistent Born approxi- mation (SCBA) for noise spectrum calculation. The formulation is essentially non-Markovian and incorporates pro... We construct a number(n)-resolved master equation (ME) approach under self-consistent Born approxi- mation (SCBA) for noise spectrum calculation. The formulation is essentially non-Markovian and incorporates properly the interlay of the multi-tunneling processes and many-body correlations. We apply this approach to the chall1enging nonequilibrium Kondo system and predict a profound nonequilibrium Kondo signature in the shot noise spectrum. The proposed n-SCBA-ME scheme goes completely beyond the scope of the Born-Markovian master equation approach, in the sense of being applicable to the shot noise of transport under small bias voltage, in non-Markovian regime, and with strong Coulomb correlations as favorably demonstrated in the nonequilibrium Kondo system. 展开更多
关键词 master equation Kondo system shot noise
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